來(lái)源:《中國(guó)科學(xué)報(bào)》
發(fā)布時(shí)間:2020-3-10
近日,中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所研究員喬波濤、李為臻和張濤院士團(tuán)隊(duì)在單原子催化研究方面取得新進(jìn)展,通過(guò)簡(jiǎn)單的物理混合方法,經(jīng)高溫焙燒即可制備得到高熱穩(wěn)定單原子催化劑。研究表明,強(qiáng)共價(jià)金屬-載體相互作用可促進(jìn)單原子的生成,研究成果發(fā)表于《自然-通訊》。
2011年,張濤研究團(tuán)隊(duì)與清華大學(xué)教授李雋和美國(guó)亞利桑那州立大學(xué)教授劉景月合作,在國(guó)際上首次報(bào)道了Pt1/FeOx單原子催化劑,并在此基礎(chǔ)上提出了“單原子催化”的概念。近年來(lái),單原子催化劑因其具有最大的原子利用率、均一的活性位點(diǎn)、對(duì)特定反應(yīng)優(yōu)異的活性、選擇性,已成為催化領(lǐng)域研究的熱點(diǎn)。隨著研究的深入,單原子催化劑的制備方法層出不窮,但規(guī)?;苽涓邿岱€(wěn)定的單原子催化劑仍是亟待解決的問(wèn)題。
研究人員使用商業(yè)的RuO2粉末作為Ru源,含F(xiàn)e的尖晶石作為載體,通過(guò)簡(jiǎn)單易行的物理混合方法,經(jīng)過(guò)高溫焙燒可制得高熱穩(wěn)定的Ru單原子催化劑。實(shí)驗(yàn)證明,不同于傳統(tǒng)的高溫氣相原子捕獲機(jī)制,本體系中呈現(xiàn)一個(gè)反Ostwald過(guò)程,強(qiáng)共價(jià)金屬-載體相互作用不僅有助于捕獲和穩(wěn)定Ru單原子,而且也可促進(jìn)RuO2粉末再分散生成Ru單原子。在不同濃度的氧化亞氮分解反應(yīng)中,單原子催化劑均表現(xiàn)出良好的催化活性和高溫反應(yīng)穩(wěn)定性。物理混合制備單原子的方法易于放大,已制得10克Ru1/MAFO-900單原子催化劑;使用商業(yè)Fe2O3作為載體,成功制得千克級(jí)別單原子催化劑。
該方法操作簡(jiǎn)單,易放大,為高熱穩(wěn)定單原子催化劑的工業(yè)化奠定了基礎(chǔ)。
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