大連化物所納米催化研究又獲新進(jìn)展
發(fā)布時(shí)間: 2008-07-21
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大連化物所包信和研究員團(tuán)隊(duì)在碳納米管對(duì)催化劑的束縛效應(yīng)和對(duì)催化反應(yīng)性能的調(diào)變作用的研究方面又取得了新進(jìn)展。結(jié)果表明，采用濕化學(xué)方法將金屬鐵(Fe)粒子組裝在碳納米管的管腔內(nèi)，用于催化合成氣轉(zhuǎn)化為液體燃料 (GTL) 反應(yīng)，其催化活性有了明顯的提高。在相同反應(yīng)條件下,與擔(dān)載在碳管外壁的鐵催化劑相比,管內(nèi)催化劑催化反應(yīng)生成高碳烴(五碳以上油品)的產(chǎn)率提高了近一倍。該結(jié)果發(fā)表在最新一期《美國化學(xué)會(huì)志》上（J. Am. Chem. Soc. 130（2008）9414）。
碳納米管是石墨烯片以一定的曲率卷曲后，形成具有規(guī)整的納米級(jí)管腔結(jié)構(gòu)的碳材料。由于石墨烯片偏離了平面，其pi發(fā)生畸變，使電子密度由管內(nèi)向管外偏移，從而在管內(nèi)外形成電勢(shì)差，這導(dǎo)致了碳納米管呈現(xiàn)出有別于其它傳統(tǒng)碳材料的獨(dú)特的物理和化學(xué)特性。該研究組已于2006和2007年先后報(bào)道了碳納米管的束縛效應(yīng)對(duì)組裝在其管道內(nèi)的金屬和金屬氧化物的氧化還原特性的調(diào)變作用（J. Am. Chem. Soc. 128(2006) 3136），及其與碳管管徑的對(duì)應(yīng)關(guān)系（J. Am. Chem. Soc. 129(2007)7421），受到了同行的關(guān)注。催化作用的關(guān)鍵步驟往往涉及反應(yīng)物分子與催化劑表面的電子傳遞，碳納米管的納米級(jí)管腔不僅為納米催化劑和催化反應(yīng)提供了特定的幾何限域環(huán)境，而且其獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu)將會(huì)對(duì)管內(nèi)外催化劑的電子轉(zhuǎn)移特性有調(diào)制作用。這一發(fā)現(xiàn)開辟了一條通過復(fù)合碳納米管來調(diào)變金屬催化劑的催化特性的新途徑。首次通過將金屬銠（Rh）和錳（Mn）納米粒子組裝到碳納米管管道內(nèi)，用于催化合成氣轉(zhuǎn)化制乙醇反應(yīng)，對(duì)這一概念進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證，結(jié)果在《自然?材料》（Nature Materials 6（2007）507）發(fā)表后，受到高度關(guān)注，先后被《NatureChina》等刊物轉(zhuǎn)摘和評(píng)論。近期發(fā)表的研究結(jié)果是通過原位x-射線衍射技術(shù)，對(duì)真實(shí)催化反應(yīng)條件下組裝在碳納米管管腔內(nèi)鐵催化劑的結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征，并與分散在碳管外壁的鐵催化劑進(jìn)行對(duì)比。結(jié)果表明，管腔內(nèi)的鐵催化劑的還原性能得到了顯著的提高，在反應(yīng)條件下更容易形成具有較高催化反應(yīng)活性的碳化鐵物種，從而促進(jìn)了反應(yīng)性能的提高。這一研究再次證實(shí)了碳納米管和金屬納米粒子體系的“協(xié)同束縛效應(yīng)”，及其對(duì)催化反應(yīng)性能的調(diào)變作用。
美國《化學(xué)和工程新聞》對(duì)這一研究結(jié)果給與了高度的關(guān)注，在最近一期的“最新消息欄目”（Chemical & Engineering News, Latest News.）中以“
Catalyst In A Bottle Works Better”為題予以轉(zhuǎn)摘和報(bào)道，并對(duì)包信和研究員團(tuán)隊(duì)的工作給予了較高評(píng)價(jià)。（大連化物所供稿）
