近年來(lái)，中科院大連化學(xué)物理研究所李燦院士領(lǐng)導(dǎo)的催化基礎(chǔ)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室及潔凈能源國(guó)家實(shí)驗(yàn)室太陽(yáng)能研究部團(tuán)隊(duì)在“復(fù)合人工光合作用體系”方面的系列研究工作受到了國(guó)際同行的關(guān)注，近日，受邀在Accounts of Chemical Research上發(fā)表Accounts Article “Hybrid Artificial Photosynthetic Systems Comprising Semiconductors as Light Harvesters and Biomimetic Complexes as Molecular Cocatalysts” Fuyu Wen and Can Li，Acc. Chem. Res., Article ASAP，DOI: 10.1021/ar300224u。
人工模擬光合作用光催化制氫及CO2還原是解決能源及環(huán)境問(wèn)題的最理想途徑之一，受到國(guó)際社會(huì)的廣泛關(guān)注。如何構(gòu)建既高效又穩(wěn)定的人工光合作用體系是科學(xué)家亟待解決的難題。自然光合作用及傳統(tǒng)均相光催化體系多采用分子光敏劑（如，葉綠素、Ru(bpy)32+等），但它們一般吸光范圍窄、只能吸收特定波長(zhǎng)的光且光熱穩(wěn)定性差。為了解決這一難題，李燦團(tuán)隊(duì)提出復(fù)合催化劑理念，即以半導(dǎo)體納米粒子作吸光組分，以光合模擬酶等分子催化劑作助催化劑，光生電子由半導(dǎo)體向分子助催化劑高效轉(zhuǎn)移，在分子助催化劑上完成產(chǎn)氫及CO2還原等反應(yīng)。半導(dǎo)體作為吸光組分具有吸收光譜連續(xù)、吸光范圍寬且相對(duì)穩(wěn)定等優(yōu)點(diǎn)，如能與模擬氫化酶等分子助催化劑組成復(fù)合體系，必將大大提高人工光合作用體系光利用率及穩(wěn)定性。圍繞這一理念，李燦團(tuán)隊(duì)開(kāi)展了大量工作，并取得了一定研究進(jìn)展。
本Accounts Article詳細(xì)闡述了以半導(dǎo)體做吸光組分，以分子催化劑做助催化劑這一復(fù)合人工光合作用體系理念，并總結(jié)了在這個(gè)研究方面所取得的進(jìn)展。大量實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，復(fù)合人工光合作用體系切實(shí)可行且效果顯著，復(fù)合體系在產(chǎn)氫、氫轉(zhuǎn)移及CO2還原等多種反應(yīng)中均表現(xiàn)出較高活性及穩(wěn)定性。以半導(dǎo)體為吸光組分，有助于提高人工光合作用體系的光利用率及穩(wěn)定性，以模擬氫化酶等分子催化劑為助催化劑可有效促進(jìn)電荷分離，且其確定的分子結(jié)構(gòu)為研究反應(yīng)機(jī)理提供了可能，對(duì)揭示自然光合作用反應(yīng)過(guò)程具有重要意義。
復(fù)合人工光合作用體系不僅是對(duì)自然光合作用的模擬，更重要的是在其基本原理的基礎(chǔ)之上有進(jìn)一步改進(jìn)，以半導(dǎo)體為吸光組分可以吸收紫外及近紅外等天然捕光分子難以吸收的部分，對(duì)拓展光合作用光譜吸收范圍具有重要意義，為開(kāi)發(fā)廉價(jià)、穩(wěn)定、高效的人工光合作用體系提供了新的策略。
本研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金委重大項(xiàng)目、中國(guó)科學(xué)院太陽(yáng)能行動(dòng)計(jì)劃和科技部973項(xiàng)目的資助。