由于世界范圍的能源和環(huán)境問題,近年來光催化分解水制氫和還原二氧化碳的研究在國(guó)際學(xué)術(shù)界引起廣泛的重視。光催化分解水被認(rèn)為是最具挑戰(zhàn)的難題,一旦取得突破,有望影響世界能源格局。實(shí)現(xiàn)這個(gè)反應(yīng)的關(guān)鍵是發(fā)展高效的光催化劑,進(jìn)而構(gòu)筑高效光催化或光電催化體系。
近日,中科院大連化學(xué)物理研究所李燦院士領(lǐng)導(dǎo)的太陽(yáng)能研究部繼發(fā)現(xiàn)BiVO4等半導(dǎo)體的不同晶面間電荷分離效應(yīng)后 (Nature Commun., 4, 1432, 2013,Rengui Li, Fuxiang Zhang, Hongxian Han and Can Li et al),相關(guān)研究工作又取得新的進(jìn)展。利用半導(dǎo)體光催化劑的不同晶面之間電荷分離效應(yīng),設(shè)計(jì)組裝氧化還原雙助催化劑于光催化劑的不同暴露晶面上,可將光催化劑活性提高兩個(gè)數(shù)量級(jí)以上,進(jìn)一步確認(rèn)了晶面間光生電荷分離的效應(yīng)和雙助催化劑的協(xié)同促進(jìn)作用,為理性設(shè)計(jì)合成高效光催化劑提供了策略。相關(guān)結(jié)果近期發(fā)表在能源與環(huán)境科學(xué)領(lǐng)域期刊Energy & Environmental Science上(Energy Environ. Sci., 2014, DOI:C3EE43304H, Rengui Li, Hongxian Han, Fuxiang Zhang , Donge Wang and Can Li)。
基于前期發(fā)現(xiàn)的半導(dǎo)體光催化劑的不同晶面之間光生電荷分離效應(yīng),本工作將不同的氧化和還原雙助催化劑分別高選擇性地?fù)?dān)載到光催化劑BiVO4的(110)和(010)不等同晶面上,將光催化氧化水的活性提高兩個(gè)數(shù)量級(jí)以上。研究發(fā)現(xiàn):分別只擔(dān)載一種助催化劑時(shí),可將活性提高到一定程度,只有當(dāng)雙助催化劑選擇性地?fù)?dān)載于特定晶面時(shí)才會(huì)表現(xiàn)出明顯的協(xié)同促進(jìn)作用,使光催化氧化水反應(yīng)活性大幅度提高。將這一策略制備的光催化劑用于光催化氧化降解多種污染物的反應(yīng)中也同樣發(fā)現(xiàn)可以顯著提高光催化反應(yīng)活性,進(jìn)一步確認(rèn)了雙助催化劑在不同晶面選擇性擔(dān)載的協(xié)同促進(jìn)光催化反應(yīng)的機(jī)制,從而為理性設(shè)計(jì)合成半導(dǎo)體基光催化體系以實(shí)現(xiàn)高效光催化分解水提供新的策略。
該工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金重大項(xiàng)目和科技部973項(xiàng)目的資助。
大連化物所太陽(yáng)能光催化分解水研究取得新進(jìn)展