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  我國是世界上最大的聚氯乙烯生產(chǎn)國,產(chǎn)能達2000萬噸/年,占全世界產(chǎn)能的41%。同時我國70%以上的聚氯乙烯是通過氯化汞催化劑催化乙炔氫氯化過程制備的。由于氯化汞對環(huán)境的不利影響以及生產(chǎn)過程中的高能耗,尋找一種可以替代汞的環(huán)境友好、綠色催化劑材料具有重要意義,是當前的一個研究熱點。

  近期,金屬所沈陽材料科學國家(聯(lián)合)實驗室催化材料研究部李波副研究員、蘇黨生研究員和清華大學魏飛教授研究小組合作發(fā)現(xiàn),摻雜氮的納米碳材料對乙炔氫氯化反應具有顯著的催化活性,該工作作為雜志封底文章發(fā)表在ChemSusChem上(2014, 7, 723-728),同時MaterialsView Chinahttp://www.materialsviewschina.com/2014/04/lv-yi-xi-lv-se-he-cheng-ti-dai-gong-di-chan-dan-tan-cui-hua/)對于這項研究成果進行了專題報道。

  研究表明在碳納米管催化劑中摻雜氮原子是催化劑優(yōu)異催化活性的關(guān)鍵。通過氮摻雜,碳納米管催化劑表現(xiàn)出了和傳統(tǒng)金屬催化劑(例如銅)相近的催化能力,摻氮碳納米管的反應轉(zhuǎn)換頻率高達2.3 10-3 s-1,具有很好的工業(yè)應用潛力。更為重要的是摻氮碳納米管催化劑還具有優(yōu)異的穩(wěn)定性,而在長時間反應條件下大部分金屬催化劑都表現(xiàn)出了催化活性的大幅降低,因而碳材料催化劑的穩(wěn)定性是保證未來工業(yè)上應用的關(guān)鍵。通過比較不同氮物種的作用,發(fā)現(xiàn)季氮物種的含量和反應活性呈現(xiàn)較好的正比例關(guān)系。結(jié)合密度泛函理論計算,證明了季氮物種是主要催化活性位點。更進一步的理論計算揭示了在碳材料催化劑上的反應路徑,證明乙炔吸附是反應中最重要的步驟,摻雜氮原子增強了乙炔分子在活性位上的吸附,進而提高了催化活性。通過電子結(jié)構(gòu)分析發(fā)現(xiàn)了乙炔分子在碳材料上的吸附機理和在金屬催化劑上的是截然相反的。這是因為氮摻雜改變了催化劑的酸堿性從而影響了反應分子和催化劑之間的作用形式。這些研究成果表明納米碳材料作為一類重要的非金屬催化劑材料具有廣闊的應用前景,并且為高效、綠色生產(chǎn)聚氯乙烯開辟了新的研究方向。

  不僅僅是氮原子,納米碳材料上其他幾種雜原子對于調(diào)節(jié)和控制碳材料催化劑的性質(zhì)也起著重要作用。催化材料研究部利用理論化學和第一性原理計算研究了在納米碳材料催化劑上幾種不同雜原子包括氧、氮、硼、磷等的氧化-還原能力和酸堿性,并且研究了它們在幾種不同化學反應中的作用。相關(guān)研究工作分別發(fā)表在J. Phys. Chem. C2013, 117, 17485-17492)、Chem. Asian J.2013, 8, 2605-2608)、J. Mater. Chem. A2014, 2, 5287-5294)、Chem. Eur. J.2014, doi: 10.1002/chem.201400347)等國際學術(shù)期刊上。

  以上工作得到了金屬所葛庭燧獎研金、金屬所優(yōu)秀學者和中科院超算集群沈陽分中心的支持。

1 (a) 氮物種含量和反應轉(zhuǎn)化率之間的關(guān)系。(b) 第一性原理計算得到的反應路徑。

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