近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所分子反應(yīng)動力學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室韓克利研究員和鄧偉僑研究員等基于 堆積體系中電荷遷移理論方法的研究取得新進(jìn)展，相關(guān)結(jié)果在日前出版的《自然實(shí)驗(yàn)手冊》（Nature Protocols 2015, 10, 632–642）上發(fā)表，題為“Quantitative prediction of charge mobilities of -stacked systems by first-principles simulation”。
大連化物所電荷遷移理論方法研究取得新進(jìn)展
堆積體系在自然界中廣泛存在，比如有機(jī)半導(dǎo)體、液晶和DNA雙螺旋結(jié)構(gòu)等。由于體系中存在較強(qiáng)的 - 耦合，因此體系中電荷遷移較為容易。利用這一特性， 堆積體系常應(yīng)用于電子器件中，比如有機(jī)半導(dǎo)體晶體管，DNA分子導(dǎo)線等。不同于傳統(tǒng)的半導(dǎo)體體系，有機(jī) 堆積體系的電荷遷移服從躍遷機(jī)制，因而常規(guī)的半導(dǎo)體理論方法無法用于描述其電荷遷移行為。而且由于有機(jī)分子的多樣性，有機(jī) 堆積體系也種類繁多。如何從上百萬種可能中找到所需性能的有機(jī) 堆積體系是這個領(lǐng)域的關(guān)鍵問題。而一個能夠準(zhǔn)確定量化預(yù)測有機(jī) 堆積體系電荷遷移的理論方法是解決這一關(guān)鍵問題的核心。
2009年，該研究團(tuán)隊(duì)提出一套理論方法，結(jié)合Marcus理論和量化計(jì)算，能夠較為準(zhǔn)確預(yù)測有機(jī)半導(dǎo)體各相異性的載流子遷移率（J. Phys. Chem. B 2009, 113, 8614）。經(jīng)過幾年發(fā)展，逐步完善了理論體系，預(yù)測了一系列有機(jī)半導(dǎo)體中電荷遷移的規(guī)律（Chem. Commun. 2010,46,5133; Phys. Chem. Chem. Phys., 2010, 12, 9267）。基于這些前期工作，該成果提出進(jìn)一步完善的理論方法，做到僅根據(jù) 堆積體系的晶體結(jié)構(gòu)就能預(yù)測該體系的載流子遷移率，得到的預(yù)測結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果有很好的吻合。這個成果為用計(jì)算機(jī)大規(guī)模篩選所需性能的 堆積體系打下堅(jiān)實(shí)基礎(chǔ)。
這項(xiàng)工作得到國家自然科學(xué)基金委，973計(jì)劃的大力支持。
