近日,中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所催化基礎(chǔ)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室、潔凈能源國家實(shí)驗(yàn)室(籌)李燦院士團(tuán)隊(duì)(慕林超、李仁貴、李燦等)在太陽能光催化的光生電荷分離研究中取得進(jìn)展,相關(guān)結(jié)果發(fā)表在國際能源和環(huán)境科學(xué)期刊(Energy & Environmental Science)上。(Linchao Mu, Rengui Li and Can Li et al., Energy Environ. Sci., 2016, DOI: 10.1039/c6ee00526h)
光生電荷分離是太陽能光催化研究的關(guān)鍵科學(xué)問題之一。我所李燦團(tuán)隊(duì)長期致力于太陽能光催化轉(zhuǎn)化中的光生電荷分離的科學(xué)問題研究,相繼在國際上提出“異相結(jié)”和“晶面間電荷分離”促進(jìn)光生電荷分離的策略。(Nature Commun., 2013,4, 1432;Energy Environ. Sci., 2014, 7,1369;Eur. Chem. J, 2015, 21, 14337;J. Catal., 2016, 337, 36;ACS Catal., 2016, 6, 2182)。前期研究發(fā)現(xiàn)在低對稱性半導(dǎo)體基光催化劑的晶面間存在電荷分離效應(yīng),然而對于高對稱性的半導(dǎo)體晶體(如立方晶系晶體),還沒有發(fā)現(xiàn)晶面間光生電荷分離的現(xiàn)象。
該團(tuán)隊(duì)以立方相的SrTiO3作為模型,可控合成了單一晶面的六面體SrTiO3和暴露不等同晶面的十八面體SrTiO3。研究發(fā)現(xiàn)對于六面體單晶(暴露六個(gè)等同晶面),無法實(shí)現(xiàn)晶面間光生電荷的分離,而將形貌調(diào)變至十八面體時(shí),光生電子和空穴則分別有效地分離至不同晶面上,實(shí)現(xiàn)了光生電荷的空間分離。將氧化和還原助催化劑選擇性地生長在不同晶面上,不僅實(shí)現(xiàn)光生電荷在不同晶面間的分離,而且使氧化和還原反應(yīng)位在空間上隔離,促進(jìn)光催化分解水制氫活性可提升5倍以上。該工作發(fā)展了晶面間光生電荷分離理論,從原理上為實(shí)現(xiàn)高效光催化分解水提供了新的策略。
大連化物所高對稱性光催化劑晶面間電荷分離研究取得進(jìn)展
該工作得到了973項(xiàng)目、國家自然科學(xué)基金和能源材料化學(xué)協(xié)同創(chuàng)新中心的資助。