近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所航天與新材料研究室黃延強(qiáng)研究員、楊小峰副研究員與大連理工大學(xué)王新葵副教授合作，在二氧化碳加氫合成甲酸研究中取得新進(jìn)展，研究成果已在線發(fā)表于Nature Communications (doi:10.1038/s41467-017-01673-3)。
大連化物所二氧化碳加氫合成甲酸研究取得新進(jìn)展
CO2加氫合成甲酸是一個(gè)原子經(jīng)濟(jì)性反應(yīng)，生成的甲酸不僅是重要的化工原料，還可作為一種理想的液態(tài)儲(chǔ)氫材料。CO2分子中的碳原子處于最高價(jià)態(tài)且化學(xué)性質(zhì)相對(duì)惰性，對(duì)其進(jìn)行有效活化是實(shí)現(xiàn)CO2高效轉(zhuǎn)化的關(guān)鍵。該團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)了一種席夫堿修飾的納米金催化劑，利用席夫堿基團(tuán)中的氮中心與CO2發(fā)生弱相互作用生成氨基甲酸鹽兩性離子，并進(jìn)一步在納米金催化劑上發(fā)生加氫反應(yīng)生成甲酸。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：不同于傳統(tǒng)多相催化劑的碳酸氫鹽加氫路徑，氣相CO2能夠直接在席夫堿修飾的金催化劑上加氫轉(zhuǎn)化為甲酸，在90oC、8.0MPa反應(yīng)條件下，生成甲酸的轉(zhuǎn)化數(shù)可達(dá)14,470（12h）。席夫堿與CO2這種弱的相互作用模式為CO2的低溫活化提供了新途徑。
本工作得到了國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃，中國科學(xué)院先導(dǎo)計(jì)劃以及國家自然科學(xué)基金的資助。
