近日，中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所低溫分子篩酸堿催化與精細(xì)化學(xué)品合成創(chuàng)新特區(qū)研究組研究員黃聲駿團(tuán)隊(duì)在硅鋁分子篩性質(zhì)可控調(diào)整研究中，首次實(shí)現(xiàn)了“脫鋁”—“脫硅”過(guò)程的橋接，相關(guān)成果發(fā)表在《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》（Angew. Chem. Int. Ed., 2017, 56, 12553-12556. DOI: 10.1002/anie.201706566）雜志。
大連化物所在硅鋁分子篩可控后處理方法研究中取得新進(jìn)展
分子篩在現(xiàn)代石油煉制和化學(xué)工業(yè)中有廣泛的用途，調(diào)整分子篩的酸性、孔結(jié)構(gòu)等性質(zhì)是分子篩催化應(yīng)用研究中的經(jīng)典領(lǐng)域?！懊撲X”后處理是圍繞著硅鋁分子篩的既有組成與結(jié)構(gòu)單元，對(duì)鋁中心進(jìn)行調(diào)整的方法，已具有半個(gè)世紀(jì)以上的研究開(kāi)發(fā)歷史，其代表技術(shù)水蒸氣處理廣泛應(yīng)用于工業(yè)硅鋁分子篩催化劑的生產(chǎn)過(guò)程中。但是“脫鋁”方法局限于在微孔尺度對(duì)硅鋁分子篩的性質(zhì)進(jìn)行調(diào)整。近年來(lái)，逐漸興起了對(duì)硅中心進(jìn)行調(diào)整的“脫硅”后處理方法，可在介孔尺度上對(duì)分子篩的性質(zhì)進(jìn)行調(diào)整，但由于該方法受制于硅鋁分子篩的既有鋁含量和顆粒尺寸，明顯限制了應(yīng)用范圍。
本工作首次成功進(jìn)行了“脫鋁”與“脫硅”方法的橋接，通過(guò)簡(jiǎn)便、易實(shí)現(xiàn)的水蒸汽處理與堿處理聯(lián)合方法，克服了分子篩高鋁含量與大顆粒尺度的雙重限制，成功在高鋁含量的MFI分子篩中構(gòu)造了集中、可控的微孔—介孔多級(jí)孔結(jié)構(gòu)，并保有豐富的強(qiáng)酸中心和良好的水熱穩(wěn)定性。此工作打破了目前國(guó)內(nèi)外普遍所遵循的“脫鋁”—“脫硅”不可橋接的限制，為低成本、操作性強(qiáng)、可規(guī)模化應(yīng)用的工業(yè)催化劑制備方法發(fā)展提供了更為豐富的“工具箱”。此外，本工作還表明非骨架Al物種的結(jié)構(gòu)、位置與骨架相互作用等因素在分子篩性質(zhì)調(diào)變中扮演重要角色，為硅鋁分子篩的傳統(tǒng)經(jīng)典課題帶來(lái)新的研究視角。
上述工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金的資助，研究工作中的高質(zhì)量電鏡表征由電鏡平臺(tái)中心苗澍研究員在DMTO基金支持下完成。、
鏈接：http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201706566/full
