近日,中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所研究員徐杰和副研究員馬繼平等人在有機(jī)酸修飾MnOx催化氨氧化選擇性控制研究方面取得新進(jìn)展,相關(guān)文章發(fā)表于《自然-通訊》(Nature Communications, 2018, DOI: 10.1038/s41467-018-03358-x)上。
大連化物所在有機(jī)酸修飾MnOx催化氨氧化選擇性控制研究方面取得新進(jìn)展
有機(jī)腈是制備聚酰胺等高分子材料的關(guān)鍵原料,工業(yè)上具有廣泛用途。腈類化合物通常是以石化為原料制備;采用生物質(zhì)平臺化合物為原料,通過催化氨氧化反應(yīng)制備腈類化合物,反應(yīng)的選擇性控制是目前面臨的一項(xiàng)重要挑戰(zhàn)。
該研究團(tuán)隊(duì)長期致力于有機(jī)修飾催化劑用于選擇性氧化反應(yīng)和氨氧化反應(yīng)研究。最新研究發(fā)現(xiàn),將羧基修飾的MnOx用于催化羥基醛氨氧化反應(yīng),可以實(shí)現(xiàn)醇、醛類化合物催化氨氧化反應(yīng)的選擇性控制。以生物基平臺化合物5-HMF催化氨氧化為例,MnOx催化劑未經(jīng)有機(jī)酸修飾時(shí),主要得到2,5-呋喃二腈的衍生產(chǎn)物;而MnOx催化劑經(jīng)有機(jī)酸修飾后,可以抑制羥基氨氧化反應(yīng),使得醛基氨氧化產(chǎn)物5-羥甲基呋喃-2-甲腈的選擇性達(dá)到92%。
該研究通過有機(jī)酸修飾調(diào)變催化劑的吸附親和性,為金屬氧化物催化氨氧化反應(yīng)的選擇性控制和生物質(zhì)資源轉(zhuǎn)化利用提供了新的思路。
以上研究得到國家自然科學(xué)基金委員會、中國科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)專項(xiàng)、中國科學(xué)院創(chuàng)新促進(jìn)會、大連市青年科技之星等項(xiàng)目資助。