近日,中國科學院大連化學物理研究所碳資源小分子與氫能利用創(chuàng)新特區(qū)研究組副研究員孫劍、俞佳楓團隊利用火焰噴射法(Flame Spray Pyrolysis , FSP)的高溫淬火過程,將金屬氧化物中的晶格氧鎖定在亞穩(wěn)態(tài),從而大幅增強了晶格氧的活性,使CO氧化反應速率比傳統(tǒng)催化劑的反應提高了10倍。相關研究成果已在線發(fā)表于《化學科學》(Chemical Science)。
大連化物所在金屬氧化物催化劑設計方面取得新進展
由氧化物中晶格氧參與的氧化還原循環(huán)廣泛存在于催化氧化反應中。其中,晶格氧的釋放速率是反應的速控步驟,因此,增強晶格氧的活性,從而加速氧化還原循環(huán),是促進催化氧化反應的重要手段。該團隊巧妙地利用高溫淬火的方法,在保證氧化物晶體穩(wěn)定形成的同時,削弱了氧化物中金屬—氧之間的相互作用,使晶格氧處于過飽和的亞穩(wěn)定狀態(tài)。新鮮制備的Ce-Zr固溶體氧化物中未發(fā)現(xiàn)氧空位,亞穩(wěn)態(tài)的晶格氧可穩(wěn)定存在,而在相對溫和的條件下(如低溫還原、真空處理、擔載金屬等)即可釋放出大量活潑氧,為CO催化氧化反應提供更多的活性位。研究發(fā)現(xiàn),與共沉淀法制備的Ce-Zr氧化物相比,采用FSP方法制備的氧化物所能提供的氧空位數(shù)量增加了19倍。該研究成果為新型氧化物催化材料的設計和應用提供了新思路。
該工作得到了中科院—亥姆霍茲伙伴研究團隊項目以及中科院青年創(chuàng)新促進會的資助。