近日，中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所催化基礎(chǔ)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室催化反應(yīng)化學(xué)研究組(501組)周燕副研究員、申文杰研究員等與美國(guó)亞利桑那州立大學(xué)(Arizona State University)劉景月教授合作，在金-氧化鐵（Au-Fe2O3）界面結(jié)構(gòu)及其催化性能研究方面取得新進(jìn)展，研究成果以通訊形式發(fā)表在《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》(Angew. Chem. Int. Ed.)上。
大連化物所納米催化研究取得新進(jìn)展
該工作利用氧化鐵負(fù)載2-5 nm的金粒子，通過(guò)氣氛電鏡技術(shù)跟蹤金納米粒子在氧化鐵表面的聚集和Au-Fe2O3界面的形成過(guò)程，發(fā)現(xiàn)在焙燒過(guò)程中金納米粒子/原子簇的長(zhǎng)大主要遵循particle coalescence機(jī)制。該研究利用球差矯正電鏡表征金納米粒子與氧化鐵載體所形成界面結(jié)構(gòu)，發(fā)現(xiàn)<2.2 nm的金粒子難以形成規(guī)整的晶體結(jié)構(gòu)，界面金原子的排布取決于其與氧化鐵之間的強(qiáng)相互作用力；而>3 nm的金粒子則具有明確的晶體結(jié)構(gòu)和確定的暴露晶面，界面金原子的排布是金粒子晶體結(jié)構(gòu)以及Au-Fe2O3共同作用的結(jié)果。CO氧化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究表明，<2.2nm的金粒子的界面金原子的本征活性(TOF)遠(yuǎn)高于規(guī)整金粒子(>3 nm)的界面金原子。由此提出金粒子在2-5nm范圍尺寸效應(yīng)的本質(zhì)是界面金原子配位環(huán)境的改變。該工作對(duì)認(rèn)識(shí)和理解金屬納米粒子的尺寸效應(yīng)和通過(guò)調(diào)控金屬-氧化物相互作用方式研制高活性催化劑具有借鑒價(jià)值。
該研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金委相關(guān)項(xiàng)目的資助。
