近日，中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所碳資源小分子與氫能利用創(chuàng)新特區(qū)研究組孫劍和葛慶杰研究團(tuán)隊(duì)在CO2催化加氫合成異構(gòu)烷烴研究方面取得新進(jìn)展，相關(guān)研究成果以研究論文形式在美國(guó)化學(xué)會(huì)出版的ACS Catalysis上發(fā)表。
以CO2為碳源，與可再生能源電解水產(chǎn)生的H2催化轉(zhuǎn)化為高附加值的烴類(lèi)化合物，不僅可實(shí)現(xiàn)CO2減排，還可解決對(duì)化石燃料的過(guò)度依賴(lài)及可再生能源的存儲(chǔ)問(wèn)題，具有重要的戰(zhàn)略意義。精準(zhǔn)調(diào)控C-O鍵活化和C-C鍵偶聯(lián)是CO2加氫轉(zhuǎn)化中非常具有挑戰(zhàn)性的問(wèn)題，是實(shí)現(xiàn)CO2高效轉(zhuǎn)化利用的關(guān)鍵。該團(tuán)隊(duì)近年來(lái)通過(guò)設(shè)計(jì)多活性位催化劑，已經(jīng)實(shí)現(xiàn)了CO2加氫直接轉(zhuǎn)化制取汽油餾分烴(Nature Communications)，線(xiàn)性a-烯烴(Communications Chemistry)和低碳烯烴(Catalysis Science & Technology)。
大連化物所二氧化碳催化加氫合成異構(gòu)烷烴研究取得新進(jìn)展
在本工作中，位健、姚如偉等通過(guò)將Na-Fe3O4和HMCM-22分子篩耦合組成多功能催化劑，實(shí)現(xiàn)了逆水汽變換、C-C偶聯(lián)和異構(gòu)化三個(gè)串聯(lián)反應(yīng)的高效協(xié)同催化，成功利用CO2和H2一步、高收率地合成了異構(gòu)烷烴。當(dāng)CO2單程轉(zhuǎn)化率控制在26%左右時(shí)，CO選擇性?xún)H為17%，碳?xì)浠衔镏蠧4+烴選擇性可達(dá)82%，而其中異構(gòu)烷烴占比高達(dá)74%，時(shí)空收率可達(dá)105 mgiso gcat-1h-1。研究表明,MCM-22分子篩具有的獨(dú)特孔道結(jié)構(gòu)和Br
nsted酸性質(zhì)促進(jìn)了烯烴中間體向異構(gòu)化反應(yīng)方向進(jìn)行，同時(shí)抑制了芳構(gòu)化反應(yīng)。此外，該研究還對(duì)異構(gòu)烷烴形成歷程、分子篩失活原因、積碳形成本質(zhì)以及分子篩再生方法等進(jìn)行了探討。該工作為CO2加氫制取高碳烴催化劑的設(shè)計(jì)和應(yīng)用提供了新思路。
上述研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、中科院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專(zhuān)項(xiàng)和中科院青促會(huì)等項(xiàng)目的資助。
