近日，中國科學院大連化學物理研究所復雜分子體系反應動力學研究組研究員韓克利團隊揭示了非鉛鈉銦基雙鈣鈦礦納米晶動力學機理。該團隊創(chuàng)新性地采用變溫熱注射法成功合成未摻雜及銀摻雜的非鉛雙鈣鈦礦納米晶，銀摻雜納米晶展現(xiàn)出明亮的黃色熒光，并詳細討論了其自陷激子發(fā)光動力學機理。
大連化物所揭示非鉛鈉銦基雙鈣鈦礦納米晶動力學機理
非鉛鈣鈦礦納米晶由于其無毒性和穩(wěn)定性引起人們的關(guān)注，成為當下研究的熱點。尤其是具有三維結(jié)構(gòu)和直接帶隙的銦基雙鈣鈦礦納米晶被認為是理想的發(fā)光材料，有望被用于照明領(lǐng)域。目前，未摻雜的銦基納米晶的熒光量子產(chǎn)率仍很低，未能達到人們的預期，主要由于其機理不清楚，制約著新型高效的鈣鈦礦材料的設(shè)計和發(fā)展，需要進一步深入研究。
本工作中，該團隊創(chuàng)新性地采用變溫熱注射法，成功合成了高質(zhì)量未摻雜及銀摻雜直接帶隙鈉銦基非鉛雙鈣鈦礦納米晶，該方法對非鉛鈣鈦礦納米晶的合成具有普適性。研究發(fā)現(xiàn)，未摻雜Cs2NaInCl6納米晶幾乎沒有熒光，利用飛秒瞬態(tài)吸收技術(shù)證明其無熒光的原因是其自陷激子是暗態(tài)，且趨于非輻射復合?？蒲腥藛T還發(fā)現(xiàn)，通過摻雜微量銀，不僅能打破未摻雜Cs2NaInCl6納米晶暗態(tài)自陷激子，使其轉(zhuǎn)變?yōu)榱翍B(tài)自陷激子，而且還可以鈍化納米晶的缺陷。因此，Cs2NaInCl6: Ag納米晶表現(xiàn)出明亮的黃光和更好的穩(wěn)定性，熒光量子產(chǎn)率高達31.1%，其自陷激子動力學機理通過時間分辨熒光和飛秒瞬態(tài)吸收技術(shù)被進一步研究。該工作強調(diào)了合成方法優(yōu)化和適當?shù)脑負诫s對新型半導體材料設(shè)計的重要性，為尋找新型高性能納米材料在光電子領(lǐng)域的應用提供了一種新的可行途徑。
上述工作得到國家自然科學基金重點項目等資助，并于近日發(fā)表在《德國應用化學》（Angew. Chem. Int. Ed.）上。同時，這也是獻大連化物所七十周年所慶文章之一。
