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  大氣硝酸鹽是大氣氮氧化物的匯,可通過沉降的方式進入陸地和海洋生態(tài)系統(tǒng)并成為生態(tài)系統(tǒng)重要的氮來源。氮沉降量增加過度會產(chǎn)生一系列生態(tài)環(huán)境問題,如土壤酸化、水體富營養(yǎng)化等。我國由于經(jīng)濟高速發(fā)展,硝酸鹽的前體物質NOx排放不斷增加,是氮沉降量增加的重要因素。因此了解不同排放源對大氣無機氮的貢獻,有助于政府制定控制NOx排放的政策與措施。目前研究表明,氮穩(wěn)定同位素自然豐度技術是快速、及時解析不同源對大氣氮氧化物貢獻的有效手段。然而由于硝酸鹽形成過程中存在同位素分餾作用的影響,精確量化不同排放源對大氣NO3-的貢獻仍存在困難。

  中國科學院沈陽應用生態(tài)研究所穩(wěn)定性同位素研究團隊,以東北區(qū)域典型氮污染城市沈陽為例,通過測定降水中硝酸鹽含量和 15N的季節(jié)性變化進而探究影響大氣硝酸鹽 15N的主要因素,并重點探討了源解析過程中是否要考慮NONO2轉化過程 (NOx循環(huán)) 中的同位素分餾作用。研究結果表明:從2016-2017年,沈陽總無機氮沉降量為19.8 kg N ha-1 a-1,其中硝態(tài)氮為10.5 kg N ha-1 a-1,銨態(tài)氮為 9.3 kg N ha-1 a-1,夏季沉降量明顯高于冬季; 15N-NO3-的均值為0.9 4.0,且冬季高夏季低,變化范圍為-4.98.3(圖1)。比對結果表明大氣硝酸鹽形成過程中NOx循環(huán)導致的分餾作用對 15N-NO3-的影響可以忽略,煤燃燒和土壤排放的季節(jié)性差異是導致 15N-NO3-冬季高夏季低的主要原因(圖2)。煤燃燒和汽車尾氣對大氣NOx貢獻占54-67%(圖2b)。  

   該研究得到了國家重點研發(fā)計劃、中國科學院前沿重點研究項目、國家自然科學基金委員會面上項目、王寬誠率先人才計劃盧嘉錫國際團隊項目以及大氣重污染成因與治理攻關項目的支持。研究成果“Nitrate isotopic composition in precipitation at a Chinese megacity: Seasonal variations, atmospheric processes and implications for sources”發(fā)表于Earth and Space Science。通訊作者為方運霆研究員,第一作者為其博士生李鄭杰。 
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1.沈陽降水15N-NO3-、量化分餾15N-NO2(shift)以及排除分餾后計算得到的15N-NOx的季節(jié)性變化規(guī)律。紅、灰、藍、綠陰影表示參考已有研究得到的不同排放源釋放的 15N-NOx的值



2. 不同源在考慮(a)和不考慮(bNOx循環(huán)過程中分餾效應的情況下不同季節(jié)對沈陽降水NO3-的貢獻
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