大氣硝酸鹽是大氣氮氧化物的匯,可通過沉降的方式進入陸地和海洋生態(tài)系統(tǒng)并成為生態(tài)系統(tǒng)重要的氮來源。氮沉降量增加過度會產(chǎn)生一系列生態(tài)環(huán)境問題,如土壤酸化、水體富營養(yǎng)化等。我國由于經(jīng)濟高速發(fā)展,硝酸鹽的前體物質NOx排放不斷增加,是氮沉降量增加的重要因素。因此了解不同排放源對大氣無機氮的貢獻,有助于政府制定控制NOx排放的政策與措施。目前研究表明,氮穩(wěn)定同位素自然豐度技術是快速、及時解析不同源對大氣氮氧化物貢獻的有效手段。然而由于硝酸鹽形成過程中存在同位素分餾作用的影響,精確量化不同排放源對大氣NO3-的貢獻仍存在困難。
中國科學院沈陽應用生態(tài)研究所穩(wěn)定性同位素研究團隊,以東北區(qū)域典型氮污染城市沈陽為例,通過測定降水中硝酸鹽含量和 15N的季節(jié)性變化進而探究影響大氣硝酸鹽 15N的主要因素,并重點探討了源解析過程中是否要考慮NO和NO2轉化過程 (NOx循環(huán)) 中的同位素分餾作用。研究結果表明:從2016-2017年,沈陽總無機氮沉降量為19.8 kg N ha-1 a-1,其中硝態(tài)氮為10.5 kg N ha-1 a-1,銨態(tài)氮為 9.3 kg N ha-1 a-1,夏季沉降量明顯高于冬季; 15N-NO3-的均值為0.9 4.0‰,且冬季高夏季低,變化范圍為-4.9‰到8.3‰(圖1)。比對結果表明大氣硝酸鹽形成過程中NOx循環(huán)導致的分餾作用對 15N-NO3-的影響可以忽略,煤燃燒和土壤排放的季節(jié)性差異是導致 15N-NO3-冬季高夏季低的主要原因(圖2)。煤燃燒和汽車尾氣對大氣NOx貢獻占54-67%(圖2b)。