近日，大連化物所催化與新材料研究室喬波濤研究員、李為臻研究員和張濤院士團(tuán)隊在單原子催化研究方面取得新進(jìn)展，通過簡單的物理混合方法，經(jīng)高溫焙燒即可制備得到高熱穩(wěn)定單原子催化劑。研究表明，強共價金屬-載體相互作用（strong covalent metal-support interaction）可促進(jìn)單原子的生成。該方法操作簡單，易放大，已實現(xiàn)千克級制備，為單原子催化劑的大規(guī)模制備奠定了基礎(chǔ)。
2011年，張濤研究團(tuán)隊與清華大學(xué)李雋教授和美國亞利桑那州立大學(xué)劉景月教授合作，在國際上首次報道了Pt1/FeOx單原子催化劑，并在此基礎(chǔ)上提出了“單原子催化”的概念（Nat. Chem.，2011，3，634；Acc. Chem. Res. ，2013，46，1740）。近年來，單原子催化劑因其具有最大的原子利用率、均一的活性位點、對特定反應(yīng)優(yōu)異的活性、選擇性，已成為催化領(lǐng)域研究的熱點（Nat. Rev. Chem.，2018，2，65；Chem. Rev.，2020，120，683）。隨著研究的深入，單原子催化劑的制備方法層出不窮，但規(guī)?；苽涓邿岱€(wěn)定的單原子催化劑仍是亟待解決的問題。
千克級別釕單原子催化劑的制備流程圖
在前期研究工作的基礎(chǔ)上（Nano Res.，2015，8，2913；Nat. Commun.，2019，10，234），該團(tuán)隊使用商業(yè)的RuO2粉末作為Ru源，含F(xiàn)e的尖晶石（記為MAFO）作為載體，通過簡單易行的物理混合方法，經(jīng)過高溫焙燒可制得高熱穩(wěn)定的Ru單原子催化劑。實驗證明，不同于傳統(tǒng)的高溫氣相原子捕獲機(jī)制，本體系中呈現(xiàn)一個反Ostwald過程，強共價金屬-載體相互作用不僅有助于捕獲和穩(wěn)定Ru單原子，而且也可促進(jìn)RuO2粉末再分散生成Ru單原子。在不同濃度的氧化亞氮分解反應(yīng)中，單原子催化劑均表現(xiàn)出良好的催化活性和高溫反應(yīng)穩(wěn)定性。物理混合制備單原子的方法易于放大，已制得10克Ru1/MAFO-900單原子催化劑；使用商業(yè)Fe2O3作為載體，成功制得千克級別單原子催化劑。這為高熱穩(wěn)定單原子催化劑的工業(yè)化奠定了基礎(chǔ)。
相關(guān)工作發(fā)表在《自然-通訊》（Nat. Commun.）上。該研究得到國家重點研發(fā)計劃“納米科技”重點專項、中國科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項B“能源化學(xué)轉(zhuǎn)化的本質(zhì)與調(diào)控”子課題、國家自然科學(xué)基金、潔凈能源創(chuàng)新研究院合作基金和遼寧省興遼英才計劃等項目的資助。此外，這也是獻(xiàn)禮我所七十周年所慶文章之一。（文/圖 劉凱鵬）
