近日，大連化物所薄膜硅太陽電池研究組（DNL1606）劉生忠研究員團(tuán)隊(duì)與陜西師范大學(xué)劉渝城博士、徐卓博士、楊周博士等合作，基于近年在高質(zhì)量大尺寸鈣鈦礦單晶生長的技術(shù)積累和完備的科研平臺，成功設(shè)計(jì)、集成了大尺寸零微結(jié)構(gòu)非鉛（類）鈣鈦礦單晶高性能X射線成像器件。
鈣鈦礦材料是近年發(fā)展最快也是最熱門的半導(dǎo)體材料之一。與鈣鈦礦微晶薄膜相比，低缺陷態(tài)、高遷移率和更穩(wěn)定的大尺寸鈣鈦礦單晶更適用于X射線等高能輻射探測。目前，已經(jīng)有幾種三維/二維(3D/2D)鈣鈦礦單晶材料被用于X射線探測器，但仍然存在很多不足。一方面，三維鈣鈦礦單晶具有高遷移率和大載流子擴(kuò)散長度，但由于較高的載流子濃度，使得光電器件呈現(xiàn)很高的暗電流。此外，三維鈣鈦礦內(nèi)部離子容易遷移，尤其是在高電場下離子遷移異常明顯，導(dǎo)致探測器在工作狀態(tài)下不夠穩(wěn)定，器件信噪比低，基線漂移嚴(yán)重，響應(yīng)不穩(wěn)定，甚至器件本身都容易損壞。
之前的研究表明，低離子遷移和高體相電阻率是保證高能射線探測器在高電場下穩(wěn)定輸出的必要條件，因此也是實(shí)現(xiàn)高性能X射線成像的巨大挑戰(zhàn)。此外，如何獲得高質(zhì)量、大尺寸的鈣鈦礦單晶，以及取代高毒性鉛元素而不犧牲光電性能，更是該領(lǐng)域的較大難題。
0D結(jié)構(gòu)非鉛鈣鈦礦單晶用于高分辨X射線成像
該團(tuán)隊(duì)采用低溫溶液生長策略，成功制備了大尺寸零維結(jié)構(gòu)鉍基鈣鈦礦(CH3NH3)3Bi2I9 (MA3Bi2I9)單晶。試驗(yàn)證明，該單晶具有很高的X射線吸收率、很低的缺陷態(tài)密度、低離子遷移率、高體電阻率以及很好的環(huán)境穩(wěn)定性等。在MA3Bi2I9單晶上設(shè)計(jì)制備集成的X射線探測器表現(xiàn)出優(yōu)異的性能。在60 Vmm-1的電場下，探測器的靈敏度達(dá)到1947.3 CGyair-1cm-2，檢測限低于83 nGyairs-1，遠(yuǎn)低于常規(guī)醫(yī)療診斷劑量標(biāo)準(zhǔn)(5.5 Gyairs-1)。此外，MA3Bi2I9單晶X射線探測器的基線漂移率為5.0 10-10 nAcm-1s-1V-1，比三維結(jié)構(gòu)的MAPbI3鈣鈦礦單晶低7個(gè)數(shù)量級(2.0 10-3 nAcm-1s-1V-1)，保證了器件很好的工作穩(wěn)定性和高信噪比，從而實(shí)現(xiàn)了高靈敏穩(wěn)定的X射線成像。
相關(guān)成果發(fā)表在Matter上。該工作同時(shí)得到了美國西北大學(xué)Mercouri G. Kanatzidis教授團(tuán)隊(duì)和西安交通大學(xué)劉明教授團(tuán)隊(duì)的支持和幫助，得到了國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目、中國國家重點(diǎn)研究與發(fā)展計(jì)劃項(xiàng)目、陜西省科技創(chuàng)新引導(dǎo)項(xiàng)目等的資助。（文/圖 段連杰、劉渝城）
