近日,低碳催化與工程研究部田鵬研究員、劉中民院士團隊在沸石分子篩合成研究方面取得新進展,通過發(fā)展合成新策略,首次合成硅鋁比(SiO2/Al2O3)高達15.6的高硅Y沸石分子篩。
流化催化裂化(FCC)和加氫裂化是目前石油煉制工業(yè)中最重要的原油二次加工過程,也是重油輕質(zhì)化的核心工藝。具有FAU拓撲結(jié)構(gòu)的高硅Y沸石是當(dāng)前工業(yè)裂化催化劑的主要活性組分,其工業(yè)消耗量居全球固體催化劑首位。常規(guī)合成Y沸石固有的低硅骨架特性以及由此導(dǎo)致的結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定性,成為材料直接應(yīng)用的主要瓶頸。工業(yè)實踐和基礎(chǔ)研究均表明:提高Y沸石骨架硅鋁比是改善酸性質(zhì)、提高穩(wěn)定性、進而提升催化劑反應(yīng)性能的最佳途徑。目前工業(yè)廣泛使用的高硅Y沸石主要通過對常規(guī)合成的Y沸石進行后處理獲得,不僅操作復(fù)雜,耗能費時,晶體表面和內(nèi)部也會存在脫鋁梯度,造成酸中心分布不均。與之相比,直接合成的高硅Y沸石結(jié)構(gòu)完美,鋁分布均勻,是理想的催化材料,也是工業(yè)界和科研人員一直追求的目標(biāo)。然而,過去60年來,Y沸石的骨架硅鋁比始終難以突破5至9的限制,高硅Y沸石的直接合成一直是分子篩合成領(lǐng)域的巨大挑戰(zhàn)。
該項研究中,研究團隊提出高硅Y沸石的合成新策略(NOA-co策略),在高分散的FAU晶核溶液、較大體積的有機模板劑、低堿度的合成凝膠三者協(xié)同作用下實現(xiàn)了其直接合成。基于NOA-co策略,研究團隊發(fā)現(xiàn)多種高效合成高硅Y沸石的有機模板劑,并對晶化機理進行了探討。
NOA-co策略合成的高硅Y沸石的粒徑尺寸為100至250 nm,具有高的結(jié)晶度、優(yōu)異的熱/水熱穩(wěn)定性。與后處理法所得的高硅Y沸石相比,NOA-co策略直接合成的材料具有更多的強酸中心,且酸中心分布相對均勻,在大分子原料的裂化反應(yīng)中表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性。NOA-co策略的提出為高硅沸石的合成提供了研究新思路。
上述研究成果發(fā)表在《先進材料》(Adv. Mater.)上。該工作得到國家自然科學(xué)基金項目、前沿科學(xué)重點研究計劃項目、大連化學(xué)物理研究所自主部署基金項目的資助。(文/王林英 圖/朱大麗)