近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所催化與新材料研究室研究員王曉東、正高級工程師李林、研究員喬波濤和院士張濤團隊在調(diào)控CO2加氫反應(yīng)選擇性方面取得新進展，發(fā)現(xiàn)反應(yīng)條件下，氫溢流及其金屬-載體之間的電子轉(zhuǎn)移可以調(diào)控CO2 加氫反應(yīng)的產(chǎn)物選擇性。
CO2加氫轉(zhuǎn)化為燃料及化學(xué)品是實現(xiàn)CO2減排和碳資源可持續(xù)利用的一個重要策略。常壓下，CO2加氫反應(yīng)主要生成CO和CH4，但是兩種產(chǎn)物通常相伴而生，因此，如何高選擇性地將CO2轉(zhuǎn)化為某種單一產(chǎn)物仍具有挑戰(zhàn)。此外，前期的研究工作中關(guān)于催化劑結(jié)構(gòu)-功能間的關(guān)聯(lián)幾乎都是在非反應(yīng)條件下建立的，使得影響CO2加氫催化劑選擇性的關(guān)鍵控制因素尚不清楚。
大連化物所提出調(diào)控CO2加氫反應(yīng)產(chǎn)物選擇性的新策略
該團隊通過改變TiO2載體的晶形和貴金屬Ru的負載量，實現(xiàn)了CO2加氫產(chǎn)物選擇性的調(diào)控。研究表明，在反應(yīng)氣氛下，不同晶形載體擔(dān)載的Ru基催化劑呈現(xiàn)出截然不同的產(chǎn)物選擇性，在負載量為1wt%時，金紅石型TiO2擔(dān)載的催化劑主要生成CH4 ，銳鈦礦型TiO2擔(dān)載的催化劑主要生成CO，首次實現(xiàn)Ru納米粒子表面CO2加氫產(chǎn)物選擇性的調(diào)控。通過多種原位表征技術(shù)并結(jié)合理論計算發(fā)現(xiàn)：反應(yīng)條件下，氫溢流并伴隨著金屬-載體間的電子轉(zhuǎn)移可以影響中間體CO的吸附和活化，進而改變Ru基催化劑的CO2加氫反應(yīng)選擇性?；谶@種認識，不但可以調(diào)控CO2加氫反應(yīng)的選擇性，而且可以改變其它催化（如CO選擇氧化）反應(yīng)的性能，這為涉氫反應(yīng)催化劑的科學(xué)設(shè)計提供了新思路。
研究成果發(fā)表于《德國應(yīng)用化學(xué)》（Angew. Chem. Int. Ed.）上。上述研究工作得到國家自然科學(xué)基金項目、國家重點研發(fā)計劃、中科院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項（B）“能源化學(xué)轉(zhuǎn)化的本質(zhì)與調(diào)控”等資助。此外，這也是獻禮大連化物所七十周年所慶文章之一。
