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科技進(jìn)展
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   , -不飽和醇是重要的有機(jī)化工原料,在生產(chǎn)樹脂、香料、增塑劑、藥物、化妝品和染料等領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用價(jià)值。 , -不飽和醇可以通過 , -不飽和醛的加氫反應(yīng)獲得,但是該過程中容易出現(xiàn)過度加氫的現(xiàn)象,導(dǎo)致不飽和醇的產(chǎn)率低,分離困難,成本增加。均相催化劑的使用可以提高 , -不飽和醇的選擇性,但是后處理工藝復(fù)雜,催化劑成本高。近年來(lái),相比于以氫氣為氫源的加氫途徑,以低級(jí)醇為氫源的轉(zhuǎn)移加氫途徑不需要高壓設(shè)備、安全可靠、易于操作,引起人們的廣泛關(guān)注。相關(guān)研究表明NiO、Co3O4、LaFeO3和CuO等金屬氧化物在轉(zhuǎn)移加氫反應(yīng)中具有優(yōu)異的活性和選擇性。但是,如何提高金屬氧化物催化劑在轉(zhuǎn)移加氫的還原性氛圍中的穩(wěn)定性仍存在巨大挑戰(zhàn)。

  近日,青島能源所王光輝研究員帶領(lǐng)的多孔催化材料研究組聯(lián)合中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)張文華副教授報(bào)道了一種新型的、具有空心結(jié)構(gòu)的Ni-Al水滑石基金屬氧化物催化劑,該催化劑在 , -不飽和醛轉(zhuǎn)移加氫制備 , -不飽和醇反應(yīng)中表現(xiàn)出優(yōu)異的活性、選擇性以及穩(wěn)定性。首先,該工作通過硬模板的方法(圖1a),構(gòu)筑了Ni-Al基氧化物空心結(jié)構(gòu)(圖1b-h),提高了催化劑的比表面積、孔隙率,增加了催化劑暴露的活性位點(diǎn),同時(shí)有利于反應(yīng)的傳質(zhì)擴(kuò)散。另外,由于Ni +(2< <3)型酸-堿活性位的形成,Ni-Al基氧化物催化劑經(jīng)過循環(huán)使用12次,沒有失活現(xiàn)象,表現(xiàn)出優(yōu)異的催化穩(wěn)定性,而且循環(huán)過程中 , -不飽和醇的選擇性始終大于99%(圖1i-m)。進(jìn)一步,Ni-Al基氧化物及轉(zhuǎn)移加氫體系對(duì)于多種 , -不飽和醛的轉(zhuǎn)移加氫反應(yīng)均表現(xiàn)出優(yōu)異性能,具有很好的工業(yè)化應(yīng)用前景。

  上述工作發(fā)表在《Journal of Materials Chemistry A》雜志上(DOI: 10.1039/D0TA08363A),第一作者是青島能源所的潘政宜博士,通訊作者是中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)張文華副教授和青島能源所的王光輝研究員。該工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金和山東省自然科學(xué)基金等項(xiàng)目的資助。

   

  圖1. 催化劑制備(a)、表征(b-h)及其應(yīng)用(i-m)展示

  相關(guān)論文和專利:

  1. Zhengyi Pan, Haibin Jiang, Bingbing Gong, Rong Luo, Wenhua Zhang* and Guang-Hui Wang*. Layered Double Hydroxide Derived NiAl-Oxide Hollow Nanospheres for Selective Transfer Hydrogenation with Improved Stability. Journal of Materials Chemistry A, 2020, DOI: 10.1039/D0TA08363A.

  2. 專利:一種制備Ni-Al基氧化物催化劑的方法。申請(qǐng)?zhí)枺?01911328809.6

  

 
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