近日，中國科學院大連化學物理研究所碳資源小分子與氫能利用創(chuàng)新特區(qū)研究組（DNL19T3）副研究員孫劍、研究員葛慶杰、副研究員位健團隊在精準調(diào)控分子篩Bronsted酸位，促進CO2催化加氫合成輕質(zhì)芳烴研究方面取得新進展。
芳烴，特別是苯、甲苯和二甲苯等輕質(zhì)芳烴，是應用非常廣泛的大宗化學品之一，目前主要通過石油化工路線制備，能耗高且排放大量CO2。以CO2為碳源，通過催化加氫合成高附加值芳烴是一條更加環(huán)保的路線，也是解決能源需求和實現(xiàn)碳中和目標的措施之一。近年來CO2加氫合成混合芳烴研究取得了系列進展，但產(chǎn)物多集中于C8以上的重質(zhì)芳烴，同時由于Bronsted酸位在芳烴合成中扮演的角色非常復雜，利用CO2加氫精準合成更高附加值的輕質(zhì)（C6–8）芳烴極具挑戰(zhàn)。
大連化物所CO2催化加氫合成輕質(zhì)芳烴研究取得新進展
該團隊在前期工作（Nat. Commun., 2017；ACS Catal., 2018；ACS Catal., 2020）基礎上，通過制備一系列具有不同Bronsted酸性質(zhì)的ZSM-5分子篩與NaFe基催化劑組成復合催化劑，探索了CO2加氫反應中分子篩Bronsted酸位在芳烴合成及積碳形成中的作用。研究發(fā)現(xiàn)，Bronsted酸位是芳構化的主要活性位，提高Bronsted酸密度可以顯著提高芳烴特別是輕質(zhì)芳烴選擇性。通過化學液相沉積法對分子篩硅烷化處理，可將外表面Bronsted酸位鈍化，進而抑制輕質(zhì)芳烴烷基化和二甲苯異構化反應，使輕質(zhì)芳烴在芳烴中占比可達75%，這是同類文獻報道最高值。同時，對二甲苯（PX）在二甲苯中占比可達72%。但是過高的Bronsted酸量（>154 mol/g）會加速高縮合度和難氧化的積碳形成，降低催化劑壽命。本研究豐富了對芳烴合成過程的認識和理解，為CO2加氫合成輕質(zhì)芳烴提出了新思路。
相關研究工作于近日發(fā)表在《應用催化B：環(huán)境》（Applied Catalysis B: Environmental）上。上述工作得到了國家自然科學基金、中科院“變革性潔凈能源關鍵技術與示范”A類先導專項、中科院青促會和遼寧省“興遼英才”計劃等項目的資助。
