習(xí)近平總書(shū)記在第七十五屆聯(lián)合國(guó)大會(huì)上莊嚴(yán)宣布，中國(guó)將力爭(zhēng)于2030年前達(dá)到二氧化碳排放峰值，2060年前實(shí)現(xiàn)碳中和。在“碳達(dá)峰”和“碳中和”的大背景下，利用風(fēng)電、太陽(yáng)能發(fā)電等可再生能源驅(qū)動(dòng)電催化CO2生成具有經(jīng)濟(jì)價(jià)值的一氧化碳、乙醇等燃料化學(xué)品具有重要的研究?jī)r(jià)值。
在過(guò)去的十年里，大量的非均相催化劑被開(kāi)發(fā)應(yīng)用于CO2電催化還原反應(yīng)。雖然在提高產(chǎn)物選擇性、降低催化電位、增大催化反應(yīng)電流密度等關(guān)鍵科學(xué)問(wèn)題上取得了一系列的研究進(jìn)展，但是CO2電催化還原反應(yīng)的電流密度仍然較小，無(wú)法滿足工業(yè)化應(yīng)用要求。
針對(duì)上述科學(xué)難題，青島能源所劉立成研究員帶領(lǐng)的環(huán)境友好催化過(guò)程研究組開(kāi)展了大量的研究工作，并取得了一系列具有國(guó)際影響力的研究成果（Adv. Energy Mater., 2020, 10, 1903664；Appl. Catal. B-Environ., 2020, 279, 119383；Small, 2019, 15, 1903668；Angew. Chem. Int. Ed., 2018, 57, 12790等）。近日，該研究組原創(chuàng)性的提出對(duì)過(guò)渡金屬單原子催化劑的碳載體實(shí)施胺化改性來(lái)調(diào)控催化劑的電子結(jié)構(gòu)，并開(kāi)發(fā)出了一種普適性的氨基化改性方法，該方法可以有效的提升Ni、Fe、Zn等單原子催化劑電催化CO2生成CO的本征電流密度。并在此研究基礎(chǔ)上，進(jìn)一步優(yōu)化裝配了氣體擴(kuò)散電極的流動(dòng)反應(yīng)器成功的實(shí)現(xiàn)了工業(yè)應(yīng)用級(jí)反應(yīng)電流密度。胺化的鎳單原子催化劑在0.89 V的過(guò)電位下可以實(shí)現(xiàn)超過(guò)400 mA/cm2的活性電流密度，并且可以保持接近90%的電流效率。此外，深入的機(jī)理研究揭示了胺化改性增強(qiáng)催化劑對(duì)CO2分子和中間體COOH*的吸附能力以及活性中心金屬單原子與碳載體氨基之間的電荷轉(zhuǎn)移是本征催化活性增強(qiáng)的主要原因。
相關(guān)研究成果已于近日發(fā)表于能源催化領(lǐng)域高影響力期刊Energy & Environmental Science，陳志鵬博士為該論文的第一作者，劉立成研究員為論文的唯一通訊作者。
該研究獲得了國(guó)家自然科學(xué)基金、中科院特別研究助理資助項(xiàng)目、中科院潔凈能源創(chuàng)新研究院合作基金、所內(nèi)合作基金等項(xiàng)目的支持。
相關(guān)發(fā)表論文和專利：
1. Zhipeng Chen, Xinxin Zhang, Wei Liu, Mingyang Jiao, Kaiwen Mou, Xiangping Zhang and Licheng Liu*, Amination strategy to boost CO2 electroreduction current density of M-N/C single-atom catalysts to industrial application level，Energy & Environmental Science, DOI: 10.1039/D0EE04052E
原文鏈接：https://doi.org/10.1039/D0EE04052E
2. 專利：氨基修飾的過(guò)渡金屬單原子催化劑體系，其制備方法及其應(yīng)用，專利申請(qǐng)?zhí)? 202010967276.2
