近日，中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所大連光源科學(xué)研究室研究員袁開(kāi)軍團(tuán)隊(duì)和英國(guó)布里斯托大學(xué)教授Mike Ashfold、澳大利亞新南威爾士大學(xué)博士Chris Hansen合作，發(fā)現(xiàn)硫化氫分子光解離行為存在強(qiáng)烈的轉(zhuǎn)動(dòng)激發(fā)依賴特性，為星際介質(zhì)中觀測(cè)到SH自由基耗散以及彗星中硫單質(zhì)來(lái)源提供了新依據(jù)。
分子轉(zhuǎn)動(dòng)激發(fā)和核自旋依賴的硫化氫光解離多通道產(chǎn)物測(cè)量和機(jī)理研究
硫化氫分子是太陽(yáng)星云中最重要的分子之一。此前，星際化學(xué)理論模擬硫化氫分子的光化學(xué)反應(yīng)，得到的SH自由基豐度遠(yuǎn)大于星際觀測(cè)值。袁開(kāi)軍團(tuán)隊(duì)前期依托大連光源實(shí)現(xiàn)了硫化氫分子所有吸收波段的光解離研究，對(duì)分子在不同電子激發(fā)態(tài)的解離產(chǎn)生SH自由基的總量子產(chǎn)率進(jìn)行了測(cè)定（Nature Communications，2020），為W49恒星形成區(qū)觀測(cè)的SH自由基豐度提供了實(shí)驗(yàn)依據(jù)。
在此工作基礎(chǔ)上，該團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步利用高分辨的實(shí)驗(yàn)技術(shù)，闡明了硫化氫分子詳細(xì)的光解離機(jī)理。實(shí)驗(yàn)表明，硫化氫的光化學(xué)過(guò)程遠(yuǎn)比此前的理論預(yù)測(cè)復(fù)雜，實(shí)驗(yàn)指出，星際化學(xué)模型需要進(jìn)行重新修正。本工作在量子態(tài)分辨的水平上測(cè)量了硫化氫分子光解離所有產(chǎn)物通道（H+SH和S+H2）的圖像，提供了在單個(gè)電子激發(fā)態(tài)下，分子轉(zhuǎn)動(dòng)激發(fā)和核自旋依賴的產(chǎn)物量子態(tài)分布，揭示了硫化氫分子兩種預(yù)解離機(jī)制。該工作提供了多原子分子光解離所有產(chǎn)物通道量子態(tài)分辨的完整圖像。
相關(guān)研究成果以“Rotational and Nuclear-Spin Level Dependent Photodissociation Dynamics of H2S”為題，于近日發(fā)表在《自然-通訊》（Nature Communications）上，審稿人評(píng)價(jià)該工作為“分子光化學(xué)領(lǐng)域里程碑式的突破”，該文章被編輯推薦為亮點(diǎn)文章（Featured Article）。該工作的第一作者是大連化物所2019級(jí)聯(lián)合培養(yǎng)博士研究生趙亞銳。該工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金委動(dòng)態(tài)化學(xué)前沿研究中心項(xiàng)目、中科院B類(lèi)先導(dǎo)專(zhuān)項(xiàng)“能源化學(xué)轉(zhuǎn)化的本質(zhì)與調(diào)控”﹑自然科學(xué)基金優(yōu)青項(xiàng)目、遼寧省興遼英才等項(xiàng)目的資助。
