近日，中國科學院大連化學物理研究所催化基礎(chǔ)國家重點實驗室無機膜與催化新材料研究組研究員朱雪峰、研究員楊維慎團隊提出通過高電壓活化的方法，在高溫固體氧化物電解池（SOEC）中原位構(gòu)建出納米Au-ZrOx（x<2）陰極，并成功將其用于CO2電還原。
通過高電壓活化的方法，在SOEC中原位構(gòu)建出納米Au-ZrOx陰極，并將其用于CO2電還原
在SOEC中進行CO2電化學還原是將CO2轉(zhuǎn)化與可再生電能儲存相結(jié)合的有效途徑。CO2分子本身比較穩(wěn)定，因此，提高SOEC的陰極活性至關(guān)重要。常見的陰極材料一般為金屬-陶瓷類或混合導體。通常情況下，制備SOEC需要在電解質(zhì)兩側(cè)通過高溫焙燒陽極和陰極材料，再在陰極和陽極表面涂覆一層Au層收集電流，該Au集流層幾乎沒有催化活性。另一方面，納米Au在許多反應過程中都表現(xiàn)出高催化活性，然而通過溶液法制備的納米Au在高溫下容易燒結(jié)而喪失催化活性。因此，發(fā)展在高溫下保持活性的納米Au催化材料的新方法具有重要意義。
在本工作中，團隊提出通過高電壓活化的方法，在800oC將陰極側(cè)Au集流層快速構(gòu)建成納米Au-ZrOx（x<2）陰極，形成了大量三相界面。該方法不僅簡化了電池的制備工藝，而且使CO2還原電流密度提升了38倍，極化電阻減小了75倍。原位近常壓X-射線光電子能譜和DFT計算結(jié)果表明，Au與ZrOx之間的強相互作用促進了納米Au顆粒的形成，同時提高了納米Au顆粒的高溫穩(wěn)定性，并且形成的納米Au-ZrOx界面為CO2電化學還原的活性位點。本工作提出的電化學活化方法為發(fā)展納米金屬-氧化物界面催化劑提供了新思路。
相關(guān)研究成果以“In Situ Dispersed Nano-Au on Zr-sub-oxides as Active Cathode for Direct CO2 Electroreduction in Solid Oxide Electrolysis Cells”為題，于近日發(fā)表在《納米快報》（Nano Letters）上。上述工作得到中科院B類先導專項“能源化學轉(zhuǎn)化的本質(zhì)與調(diào)控”、國家自然科學基金等項目的支持。
