近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所復(fù)雜分子體系反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究組副研究員楊斌、研究員韓克利團(tuán)隊(duì)在雙鈣鈦礦納米晶動(dòng)力學(xué)機(jī)理研究方面取得新進(jìn)展。該團(tuán)隊(duì)制備出具有高效發(fā)光量子產(chǎn)率的雙鈣鈦礦納米晶膠體及薄膜，并對(duì)其發(fā)光動(dòng)力學(xué)機(jī)理進(jìn)行了研究和探討。
大連化物所制備出具有高效發(fā)光量子產(chǎn)率的雙鈣鈦礦納米晶膠體及薄膜
不同于傳統(tǒng)無機(jī)半導(dǎo)體的自由激子發(fā)光，雙鈣鈦礦納米晶的低電子維度促使了其生成自缺陷態(tài)激子（STE），從而發(fā)射出寬帶光譜。此前，韓克利團(tuán)隊(duì)已對(duì)雙鈣鈦礦納米晶中的STE動(dòng)力學(xué)機(jī)理展開了大量的研究（J. Am. Chem. Soc.，2018；Angew. Chem. Int. Edit.，2018；Angew. Chem. Int. Edit.，2018；Angew. Chem. Int. Edit.，2019；Sci. China Chem.，2019；Sci. Bull.，2020；ACS Cent. Sci.，2020；J. Phys. Chem. Lett.，2020；J. Phys. Chem. Lett.，2021）。然而，目前對(duì)于STE的單線態(tài)/三線態(tài)對(duì)發(fā)光性質(zhì)的影響，以及雙鈣鈦礦中三線態(tài)STE能否有效發(fā)光的研究仍十分有限。
本工作中，該團(tuán)隊(duì)通過調(diào)節(jié)合成溫度及反應(yīng)時(shí)長，合成出具有一系列尺寸變化的Cs2KInCl6:Sb納米晶材料。光譜測試表明，尺寸效應(yīng)對(duì)該材料吸收和發(fā)光峰位置無明顯影響，而對(duì)發(fā)光量子產(chǎn)率影響顯著。團(tuán)隊(duì)通過進(jìn)一步調(diào)節(jié)Sb含量，制備出了具有高效（95%）綠光發(fā)射的雙鈣鈦礦納米晶膠體，并通過熒光壽命、瞬態(tài)吸收、磁場熒光等方法研究了其三線態(tài)STE發(fā)光的動(dòng)力學(xué)過程；通過進(jìn)一步引入Mn2+，實(shí)現(xiàn)了三線態(tài)STE與Mn2+之間的能量轉(zhuǎn)移，制備出了具有高效（87%）白光發(fā)射的雙鈣鈦礦納米晶膠體及薄膜。此外，團(tuán)隊(duì)還利用該納米晶材料，制備出具有白光發(fā)射的簡易LED器件。該工作加深了對(duì)雙鈣鈦礦自缺陷態(tài)的理解，并對(duì)推動(dòng)照明相關(guān)應(yīng)用的研究發(fā)展具有重要意義。
相關(guān)研究以“Bright Triplet Self-Trapped Excitons to Dopant Energy Transfer in Halide Double-Perovskite Nanocrystals”為題，于近日發(fā)表在Nano Letters上。該工作的第一作者是大連化物所博士研究生叢沐宇。上述工作得到國家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目、國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目、科學(xué)挑戰(zhàn)計(jì)劃等項(xiàng)目的支持。
