近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所大連光源科學(xué)研究室袁開軍研究員、楊學(xué)明院士團(tuán)隊與南京大學(xué)謝代前教授合作，首次測量了水分子光解中的氫氣產(chǎn)物通道，發(fā)現(xiàn)這些氫氣產(chǎn)物全部處于振動激發(fā)態(tài)。該光化學(xué)反應(yīng)為星際空間存在的振動激發(fā)態(tài)氫氣的來源提供了重要途徑。
利用大連光源研究水分子光化學(xué)發(fā)現(xiàn)振動激發(fā)態(tài)氫氣產(chǎn)物的產(chǎn)生過程
氫氣是宇宙中豐度最大的分子，對宇宙的演化起到非常重要的作用。星際觀測發(fā)現(xiàn)星云中分布著大量的處于振動激發(fā)態(tài)的氫氣，尤其是在星際光輻射區(qū)域天文觀測到超過500條來自于振動激發(fā)態(tài)氫氣的光譜線。振動激發(fā)態(tài)的氫氣因為具有較長的壽命和很高的反應(yīng)活性，對行星大氣的組成和演化有重要的作用。目前的星際理論表明振動激發(fā)態(tài)的氫氣主要有兩個來源：恒星爆炸或者形成過程產(chǎn)生的激波將氫氣加熱到振動態(tài)，或者氫氣被紫外光激發(fā)隨后衰變到電子基態(tài)的振動態(tài)。理論預(yù)測振動激發(fā)態(tài)氫氣的直接形成也可能是這些高能量氫氣的重要來源，但是具體的形成過程尚不明確。
利用大連光源，袁開軍團(tuán)隊系統(tǒng)研究了水分子的光化學(xué)過程。將解離波長調(diào)諧至100納米到112納米范圍，利用離子成像首次觀測到O(1S)+H2產(chǎn)物通道。實驗表明氫氣產(chǎn)物主要分布在第三或者第四振動激發(fā)態(tài)，理論計算構(gòu)建了水分子的過渡態(tài)結(jié)構(gòu)并解釋了振動激發(fā)態(tài)氫氣的形成機(jī)理?；谒谟钪嫘窃坪湾缧谴髿庵袕V泛存在，水分子光解為星際光輻射區(qū)域存在的振動激發(fā)態(tài)氫氣的來源提供了新的途徑，對建立星云和行星大氣演化模型具有重要意義。
該工作是袁開軍團(tuán)隊利用大連光源系統(tǒng)地研究水分子極紫外光化學(xué)過程的新突破。前期研究包括發(fā)現(xiàn)水分子光解產(chǎn)生超熱的羥基自由基（Nat. Comm.，2019），觀測到電子激發(fā)態(tài)的羥基超級轉(zhuǎn)子的形成（JPCL，2020），水分子同位素誘導(dǎo)的偶然共振效應(yīng)（JPCL，2019），水分子光解形成高振動激發(fā)的OH是火星大氣輝光的來源（JPCL，2020），水分子三體解離產(chǎn)氧是行星早期大氣中氧氣的重要來源（Nat. Comm.，2021），以及水分子光化學(xué)中的同位素效應(yīng)是太陽星云中D/H同位素分布不均的重要原因（Sci. Adv.，2021）。
相關(guān)研究成果以“Vibrationally Excited Molecular Hydrogen Production from the Water Photochemistry”為題，于近日發(fā)表在《自然-通訊》（Nature Communications）上。該工作的第一作者是大連化物所博士后常堯。該工作得到國家自然科學(xué)基金委動態(tài)化學(xué)前沿研究中心項目、中科院B類先導(dǎo)專項“能源化學(xué)轉(zhuǎn)化的本質(zhì)與調(diào)控”﹑自然科學(xué)基金優(yōu)青項目、遼寧省興遼英才等項目的資助。
