近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所分子反應(yīng)動(dòng)力學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室化學(xué)動(dòng)力學(xué)研究中心（1102組）楊學(xué)明院士、任澤峰研究員等與北京大學(xué)葉堉教授合作，通過發(fā)展飛秒時(shí)間分辨光發(fā)射電子顯微鏡（TR-PEEM），實(shí)現(xiàn)了二硫化鉬（MoS2）在納米空間和飛秒時(shí)間尺度的載流子動(dòng)力學(xué)研究，并利用上海同步輻射光源，通過X射線光發(fā)射電子顯微鏡（XPEEM）的元素成像，闡明了缺陷對(duì)MoS2載流子動(dòng)力學(xué)的影響。
二維材料因其載流子被限制在二維平面內(nèi)，使得載流子遷移、擴(kuò)散展現(xiàn)出許多奇特的性質(zhì)，在光電和微電子方面具有很好的應(yīng)用前景，受到了學(xué)術(shù)界和工業(yè)界的廣泛關(guān)注。但是，目前對(duì)二維材料載流子的研究主要是靜態(tài)表征和宏觀時(shí)間尺度的研究。由于光斑尺寸的限制，以往在飛秒時(shí)間尺度對(duì)二維材料的載流子的動(dòng)力學(xué)研究局限于光斑區(qū)域的平均效應(yīng)，忽略了樣品的不均勻性和局部缺陷對(duì)動(dòng)力學(xué)的影響。
光發(fā)射電子顯微鏡（PEEM）具有納米空間分辨能力，超快光譜具有飛秒時(shí)間分辨能力，將兩者結(jié)合起來，可同時(shí)實(shí)現(xiàn)較高的時(shí)空分辨。此外，將PEEM和電子能譜儀結(jié)合起來，可獲得微區(qū)的時(shí)間分辨光電子能譜（TR-PES），還可以利用能譜的平移隨延時(shí)的變化，獲得表面光電壓（SPV）的超快動(dòng)力學(xué)。因此，利用TR-PEEM可以觀測(cè)到光電子強(qiáng)度、空間分辨、時(shí)間分辨和光電子能量等，其也被稱為“四維光電子顯微鏡”。利用TR-PEEM，可以研究載流子在納米尺度的空間上是如何流動(dòng)的、載流子在飛秒時(shí)間尺度流動(dòng)的速度、載流子在能量上是如何弛豫的等。
本工作中，該團(tuán)隊(duì)利用TR-PEEM，發(fā)現(xiàn)MoS2表面具有空間不均勻性；利用微區(qū)XPS確定了硫的空位缺陷；利用微區(qū)（2 m）TR-PES測(cè)量了TR-SPV的動(dòng)力學(xué)和載流子壽命，發(fā)現(xiàn)電子-空穴復(fù)合主要是通過熱發(fā)射過程，以及表面缺陷可以加速電子-空穴復(fù)合速率達(dá)1-2個(gè)數(shù)量級(jí)。通常的光電子譜只能獲得較淺的表面層電子信息，而SPV能測(cè)量整個(gè)空間電荷層（space-charge layer，SCL）的載流子信息。因此，結(jié)合超快時(shí)間分辨，可以對(duì)整個(gè)SCL內(nèi)載流子在超快時(shí)間尺度的動(dòng)力學(xué)有一個(gè)更深的認(rèn)識(shí)，為未來二維材料在微電子領(lǐng)域的應(yīng)用提供理論依據(jù)。
相關(guān)研究成果以“Spatially Heterogeneous Ultrafast Interfacial Carrier Dynamics of 2D-MoS2 Flakes”為題，發(fā)表在Materials Today Physics上。該工作的第一作者是大連化物所博士研究生梁宇、李博瀚，以及北京大學(xué)黎子凌。該工作得到了國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國家自然科學(xué)基金、中科院等項(xiàng)目的支持。
