近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所超快時(shí)間分辨光譜與動(dòng)力學(xué)研究組研究員金盛燁、研究員田文明等在高壓環(huán)境下光生載流子輸運(yùn)研究中取得新進(jìn)展。該團(tuán)隊(duì)通過時(shí)空分辨熒光掃描成像技術(shù)，實(shí)現(xiàn)了高壓環(huán)境下載流子輸運(yùn)的直接觀測，并發(fā)現(xiàn)鈣鈦礦在高壓環(huán)境下仍然可以保持良好的載流子輸運(yùn)性能。
壓力作為重要的熱力學(xué)影響因素，可以有效縮短原子間距，增強(qiáng)電子軌道耦合，進(jìn)而改變物質(zhì)的電子和晶體結(jié)構(gòu)，從而揭示材料結(jié)構(gòu)與性能的關(guān)系，并在發(fā)現(xiàn)新結(jié)構(gòu)、新現(xiàn)象和闡釋新機(jī)制方面發(fā)揮著重要作用。研究發(fā)現(xiàn)，壓力可以有效改變鈣鈦礦材料的光電特性，并且在一定的壓力范圍內(nèi)可以提升器件的光電性能。鈣鈦礦材料的載流子壽命，載流子遷移率和遷移距離是決定器件性能的重要參數(shù)。因此，了解這些核心參數(shù)在壓力作用下如何變化，對(duì)于理解壓力對(duì)鈣鈦礦器件光電性能的影響至關(guān)重要。高壓下材料性質(zhì)研究主要在金剛石對(duì)頂砧壓腔內(nèi)完成，受到壓腔空間以及傳壓介質(zhì)限制，采用傳統(tǒng)方法測量高壓下載流子輸運(yùn)性能具有巨大挑戰(zhàn)。
本工作中，該團(tuán)隊(duì)通過將金剛石對(duì)頂砧與時(shí)空分辨熒光掃描成像等技術(shù)相結(jié)合，在高壓環(huán)境下直接觀測到三維鈣鈦礦MAPbI3單晶中的載流子輸運(yùn)過程，并發(fā)現(xiàn)在0.4至5.7GPa壓力范圍內(nèi)，三維鈣鈦礦MAPbI3單晶的擴(kuò)散系數(shù)比常壓提高30%以上，載流子依然可以保持5至8 m遷移距離。同時(shí)，團(tuán)隊(duì)結(jié)合高壓下X射線衍射和拉曼光譜等表征技術(shù)，證明了MAPbI3單晶在0.3至0.4GPa發(fā)生了由四方相到立方相的結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變，在大約3GPa發(fā)生了等結(jié)構(gòu)相變。本工作揭示了壓力對(duì)三維鈣鈦礦MAPbI3載流子輸運(yùn)的影響，并為利用壓力來調(diào)節(jié)或優(yōu)化鈣鈦礦的光電特性提供了新思路。
相關(guān)研究成果以“Excellent Carrier Transport Property of Hybrid Perovskites Sustained under High Pressures”為題，于近日發(fā)表在《美國化學(xué)會(huì)能源快報(bào)》（ACS Energy Letters）上。該工作的第一作者是大連化物所聯(lián)合培養(yǎng)博士研究生尹延峰。上述工作得到國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃“納米科技”重點(diǎn)專項(xiàng)、國家自然科學(xué)基金、中科院青年創(chuàng)新促進(jìn)會(huì)等項(xiàng)目的支持。
