近日，中國科學院大連化學物理研究所催化與新材料研究室楊冰副研究員和催化基礎國家重點實驗室李杲研究員，以及大連理工大學周思研究員等合作，發(fā)展了載體晶相調(diào)控Pt/TiO2動態(tài)結(jié)構(gòu)演變的新方法，成功實現(xiàn)對活性金屬分散度、幾何結(jié)構(gòu)的精準控制，以及對反應性能的定向優(yōu)化。
金屬催化劑在氣氛環(huán)境中動態(tài)結(jié)構(gòu)演變的識別與調(diào)控，是揭示催化劑真實活性結(jié)構(gòu)、實現(xiàn)催化劑精準創(chuàng)制的關鍵。楊冰等長期致力于氣氛誘導金屬催化劑動態(tài)演化與原位電子顯微識別（Nat. Commun.，2021；Nat. Catal.，2020；ACS Sustain. Chem. Eng.，2019；Appl. Catal. B，2018），并揭示了“氣氛-金屬-載體”三相界面的關鍵作用。
大連化物所實現(xiàn)活性金屬鉑動態(tài)結(jié)構(gòu)和催化性能的調(diào)控
在此基礎上，本工作利用1nm的Pt/TiO2催化劑，通過改變載體的晶相，調(diào)變Pt納米顆粒在氧氣焙燒過程中的動態(tài)演化行為。原位ETEM/ESTEM結(jié)果表明，具有相同初始尺寸的Pt納米顆粒，可以在銳鈦礦型TiO2上動態(tài)分散，形成孤立的單原子位點；而在金紅石型TiO2上則發(fā)生幾何形變，產(chǎn)生只有2至3個原子層厚度的二維納米島。這兩種動態(tài)演化行為導致了完全相反的催化反應活性：分散后的Pt單原子催化劑更有利于高活性苯乙炔選擇加氫，而二維納米顆粒則具有更高的甲烷氧化活性。本工作揭示了載體晶相對Pt/TiO2催化劑動態(tài)行為及反應活性的定向調(diào)控作用，進一步發(fā)展了基于“動態(tài)調(diào)控策略”的金屬催化劑精準創(chuàng)制新方法。
相關工作以“Crystal-Phase-Mediated Restructuring of Pt on TiO2 with Tunable Reactivity: Redispersion versus Reshaping”為題，于近日發(fā)表在ACS Catalysis上，該工作的共同第一作者是大連化物所博士研究生張曉奔和501組李志敏博士，大連理工大學博士研究生裴瑋。該工作得到國家自然科學基金、中科院穩(wěn)定支持基礎研究領域青年團隊計劃、大連化物所創(chuàng)新基金、遼寧省興遼英才計劃等項目的支持。
