近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所有機硼化學(xué)與綠色氧化創(chuàng)新特區(qū)研究組研究員戴文團隊與中南民族大學(xué)教授張澤會合作，在非均相催化C-C鍵連續(xù)斷裂及功能化研究方面取得新進展。合作團隊將一種制備簡單的錳氧化物作為多相催化劑，應(yīng)用在C-C鍵斷裂及功能化反應(yīng)中，實現(xiàn)了一系列多相催化轉(zhuǎn)化，包括伯/仲醇、鄰二醇、木質(zhì)素模型化合物及生物活性分子等化合物中C-C鍵的連續(xù)斷裂制備酰胺和腈類化合物。
制備簡單的錳氧化物作為多相催化劑應(yīng)用在C-C鍵斷裂及功能化反應(yīng)中，實現(xiàn)了一系列多相催化轉(zhuǎn)化
C-C鍵是一種普遍存在于有機化合物中的重要化學(xué)鍵，它的直接斷裂及功能化在石油化工、藥物合成、精細(xì)化學(xué)品等領(lǐng)域具有十分重要的作用。醇類衍生物來源廣泛、易于獲取，通過醇類衍生物中C-C鍵的連續(xù)斷裂和功能化來獲取高附加值化學(xué)品已成為一種具有廣闊前景的合成策略。依據(jù)這一策略發(fā)展高效非均相催化體系，對實現(xiàn)碳達峰碳中和戰(zhàn)略目標(biāo)具有重要意義。
在上述研究背景下，合作團隊發(fā)展了一種簡單、高效的多相催化體系。該體系利用制備方法簡單的錳氧化物為多相催化劑、分子氧為氧化劑、氨氣為胺源，在溫和條件下實現(xiàn)了催化伯/仲醇、鄰二醇等一系列醇類化合物中C-C鍵的連續(xù)斷裂制備酰胺和腈類化合物，并通過控制改變反應(yīng)環(huán)境，對酰胺和腈類產(chǎn)物的選擇性進行調(diào)控。研究發(fā)現(xiàn)，該方法的放大實驗仍具有較高的產(chǎn)物選擇性，且催化劑多次循環(huán)后依舊保持穩(wěn)定的產(chǎn)品收率，在工業(yè)化方面具有重要參考價值。并且，該方法也成功實現(xiàn)了高效、高選擇性生物質(zhì)到酰胺的轉(zhuǎn)化，豐富和升級了生物質(zhì)催化轉(zhuǎn)化路線；還為含羥基藥物、農(nóng)藥及生物活性分子等先導(dǎo)化合物的改造與修飾提供了一條高效、通用的新途徑，在創(chuàng)新藥物研究方面具有重要作用。
相關(guān)研究成果以“Heterogeneous Manganese Oxide-Catalyzed Successive Cleavage and Functionalization of Alcohols to Access Amides and Nitriles”為題，于近日發(fā)表在《化學(xué)》（Chem）上。該工作的共同第一作者是大連化物所助理研究員何培培和博士后陳波。上述研究工作得到了國家自然科學(xué)基金等項目的資助。
