近日，中國科學院大連化學物理研究所太陽能研究部中科院院士李燦、研究員范峰滔等通過構(gòu)筑雙極性電荷收集結(jié)構(gòu)，促進了鐵電光催化全分解水，并揭示了鐵電光催化反應的新機制。
大連化物所揭示鐵電光催化反應的新機制
在光催化過程中，提高太陽能轉(zhuǎn)化效率的核心問題是提高光生電子和空穴的分離效率，構(gòu)筑內(nèi)建電場是提高電荷分離的有效手段。由于自發(fā)的不對稱電荷分離和高于帶隙光電壓的特性，鐵電半導體材料被認為是太陽能光催化燃料生產(chǎn)的理想材料之一。在前期工作中（Adv. Mater.，2020），該團隊以單疇鐵電粒子為模型，研究了其中的電荷分離機制，發(fā)現(xiàn)自發(fā)極化引起的退極化場是其電荷分離的主要驅(qū)動力，這個電場貫穿整個單疇粒子，場強高達3.6kV/cm，是其他常見電場的數(shù)倍。然而，鐵電光催化劑受限于表面電荷提取的瓶頸問題，很難實現(xiàn)水的完全分解，光催化轉(zhuǎn)換效率遠低于理論預期。
本研究提出了一種在鐵電半導體的正、負疇區(qū)構(gòu)筑電荷收集納米結(jié)構(gòu)的方法，通過高效收集和利用光生電子和空穴，實現(xiàn)了鐵電光催化劑的全分解水反應。本研究觀察到光生電子和空穴分別在正、負極化Au/BaTiO3界面處聚集的現(xiàn)象，其空間電荷層寬度取決于BaTiO3光生載流子的熱能化長度（~50 nm）。團隊在鐵電半導體正、負極化疇區(qū)構(gòu)筑微納金屬陣列結(jié)構(gòu)，進一步組裝還原和氧化助催化劑后，發(fā)現(xiàn)Au/BaTiO3鐵電光催化劑可以實現(xiàn)光催化全分解水反應，即使在單晶材料上仍能表現(xiàn)出可觀的催化活性。該結(jié)果為高效利用鐵電材料中高能光生電荷、實現(xiàn)高效太陽能轉(zhuǎn)換提供了新的思路和方法。
相關成果以“Bipolar Charge Collecting Structure Enables Overall Water Splitting on Ferroelectric Photocatalysts”為題，于近日發(fā)表在《自然—通訊》（Nature Communications）上。該工作的第一作者是大連化物所博士后劉永。該工作得到國家自然科學基金、基金委“人工光合成”基礎科學中心項目、中科院基礎研究領域青年團隊計劃、大連化物所創(chuàng)新基金等項目的資助。
