近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所光電材料動力學(xué)研究組研究員吳凱豐與朱井義副研究員團(tuán)隊在膠體量子點超快光物理研究中再獲新進(jìn)展，觀測到CsPbI3量子點在紅外飛秒脈沖作用下的布洛赫—西格特位移，并揭示了激子效應(yīng)對相干光學(xué)位移的調(diào)制作用。
強(qiáng)光場能夠?qū)ξ镔|(zhì)的光學(xué)躍遷產(chǎn)生調(diào)制，例如旋波近似下的光學(xué)斯塔克效應(yīng)和反旋波近似下的布洛赫—西格特位移。由于二者通常同時出現(xiàn)，且前者往往遠(yuǎn)強(qiáng)于后者，在實驗中觀測較為純凈的布洛赫—西格特位移頗具挑戰(zhàn)。近期，有研究人員報道了單層過渡金屬硫化物二維材料中的谷極化布洛赫—西格特位移。然而，低維材料中一般存在著較強(qiáng)的多體相互作用，帶來顯著的激子效應(yīng)，這些效應(yīng)如何影響布洛赫—西格特位移仍然未知。
大連化物所觀測到膠體量子點的激子型布洛赫—西格特位移
研究團(tuán)隊選定鉛鹵鈣鈦礦量子點作為觀測布洛赫—西格特位移，并研究其中激子效應(yīng)的模型體系。一方面，旋軌耦合和量子限域效應(yīng)的結(jié)合使得該體系可被近似為具有自旋極化選律的二能級系統(tǒng)；另一方面，相比于襯底敏感的二維材料，膠體量子點能夠均勻地分散在低折射率的溶劑中，從而避免了介電無序?qū)ぷ有?yīng)造成的干擾。
基于此，研究團(tuán)隊以CsPbI3量子點為研究對象，利用圓偏振飛秒瞬態(tài)吸收光譜，在室溫下成功觀測到了其布洛赫—西格特位移。在紅外飛秒脈沖作用下，該位移可以高達(dá)4毫電子伏特。布洛赫—西格特位移與光學(xué)斯塔克位移的比值隨著失諧量的增大而增大，定性符合（反）旋波近似的圖像。然而，該比值總是大于忽略多體相互作用的準(zhǔn)粒子模型所預(yù)測的數(shù)值。
為了解釋實驗和理論值的偏離，研究團(tuán)隊在激子圖像下建立了描述布洛赫—西格特位移的新模型，精確再現(xiàn)了實驗測量結(jié)果。該模型還深刻指出，光學(xué)斯塔克效應(yīng)、雙激子光學(xué)斯塔克效應(yīng)以及布洛赫—西格特位移在激子圖像下是彼此混合和相互影響的?？紤]到量子限域材料普遍具有較強(qiáng)的激子效應(yīng)，該模型對于正確處理其中的相干光學(xué)現(xiàn)象，以及將這些現(xiàn)象應(yīng)用于光學(xué)調(diào)制、信息處理和量子材料Floquet工程具有重要啟示意義。
上述工作以“Excitonic Bloch–Siegert shift in CsPbI3 perovskite quantum dots”為題，于近日發(fā)表在《自然-通訊》（Nature Communications）上。該工作的第一作者是大連化物所博士研究生李宇軒。該工作得到中科院穩(wěn)定支持基礎(chǔ)研究領(lǐng)域青年團(tuán)隊計劃、國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學(xué)基金、大連化物所創(chuàng)新基金等項目的資助。
