近日，中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所理論催化創(chuàng)新特區(qū)研究組研究員肖建平團(tuán)隊(duì)與中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)教授曾杰團(tuán)隊(duì)、電子科技大學(xué)教授夏川團(tuán)隊(duì)合作在二氧化碳（CO2）轉(zhuǎn)化制一氧化碳（CO）研究中取得新進(jìn)展，研發(fā)出單原子合金催化劑Sb1Cu，實(shí)現(xiàn)了CO2高活性、高選擇性還原制備CO，并探究了該過程的理論機(jī)理。
大連化物所揭示單原子合金催化二氧化碳電還原制一氧化碳機(jī)理
利用可再生能源實(shí)現(xiàn)CO2高效電還原，是減緩溫室效應(yīng)并實(shí)現(xiàn)“雙碳”目標(biāo)的重要手段之一。肖建平團(tuán)隊(duì)在前期工作中發(fā)現(xiàn)了CO2電催化還原制甲酸的雙頂點(diǎn)活性趨勢(shì)（Nat. Commun.，2020；Adv. Mater.，2021），揭示了單原子合金Pb1Cu電催化CO2還原制甲酸的高活性原因（Nature Nanotechnology，2021）。
本工作中，肖建平團(tuán)隊(duì)探究了單原子合金催化劑Sb1Cu電催化CO2還原表現(xiàn)出高CO選擇性的原因。研究發(fā)現(xiàn)，Sb1Cu電催化CO2到CO的活性位為與單原子Sb相鄰的Cu位點(diǎn)，并揭示了Sb1Cu相比于Cu可以有效減弱CO*的吸附能，降低CO*的覆蓋度，抑制C-C偶聯(lián)反應(yīng)，從而提升了CO的選擇性。通過電荷外插值法，肖建平團(tuán)隊(duì)計(jì)算了不同工作電勢(shì)下的反應(yīng)能壘，通過微觀動(dòng)力學(xué)模擬得到的理論速率也和實(shí)驗(yàn)結(jié)果有較好的吻合。該研究為設(shè)計(jì)高活性和特定選擇性電催化材料提供了新思路。
相關(guān)研究以“Selective CO2 electrolysis to CO using isolated antimony alloyed copper”為題，于近日發(fā)表在《自然—通訊》（Nature Communications）上。該工作得到了國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金、中科院B類先導(dǎo)專項(xiàng)“功能納米系統(tǒng)的精準(zhǔn)構(gòu)筑原理與測(cè)量”、中科院潔凈能源創(chuàng)新研究院合作基金、榆林創(chuàng)新院人工智能科技專項(xiàng)等項(xiàng)目的資助。
