近日，中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所分子反應(yīng)動(dòng)力學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室團(tuán)簇光譜與動(dòng)力學(xué)研究組研究員江凌團(tuán)隊(duì)利用自主研制的納米氣溶膠質(zhì)譜實(shí)驗(yàn)方法，研究了蒎烯在大氣環(huán)境條件下的氣溶膠生長(zhǎng)過(guò)程，揭示了大氣污染物NO2和SO2對(duì) -蒎烯光氧化產(chǎn)生二次有機(jī)氣溶膠的作用機(jī)制，為理解生物源揮發(fā)性有機(jī)物（VOC）在城市上空形成氣溶膠的成核機(jī)理提供了新思路。
排放到大氣環(huán)境中的污染分子（VOC，NOx，SO2等），可以與大氣中的水、氧氣等發(fā)生化學(xué)反應(yīng)，生成各種氣溶膠顆粒。在高污染強(qiáng)氧化性背景下，氣溶膠顆粒發(fā)生爆發(fā)式增長(zhǎng)，形成霧霾。霧霾成核的關(guān)鍵步驟是分子形成氣溶膠過(guò)程，精確測(cè)量氣溶膠新粒子的化學(xué)成分和成核機(jī)制對(duì)理解霧霾的形成和生長(zhǎng)機(jī)理具有指導(dǎo)意義。
大連化物所揭示大氣污染物對(duì)蒎烯光氧化產(chǎn)生二次有機(jī)氣溶膠的作用機(jī)制
鑒于上述情況，江凌團(tuán)隊(duì)近年來(lái)在相關(guān)實(shí)驗(yàn)技術(shù)發(fā)展上取得進(jìn)展，自主研發(fā)了基于大連極紫外自由電子激光（大連相干光源）的納米氣溶膠質(zhì)譜實(shí)驗(yàn)方法，實(shí)現(xiàn)了氣溶膠新粒子生成過(guò)程中成核前驅(qū)體的化學(xué)組成及其動(dòng)態(tài)變化的高靈敏探測(cè)，為研究污染物分子如何一步步成長(zhǎng)為霧霾提供了新的實(shí)驗(yàn)方法（Phys. Chem. Chem. Phys.，2022）。
生物源排放的 -蒎烯的全球年釋放量為18.9Tg，占VOC單萜烯總量的17%，在大氣中具有較高的反應(yīng)活性，與人為源排放的污染物（NO2、SO2等）光氧化反應(yīng)產(chǎn)生大量的二次有機(jī)氣溶膠（SOA），對(duì)太陽(yáng)輻射、降雨、人類(lèi)生命健康等有著重要影響。在本工作中，江凌團(tuán)隊(duì)利用上述實(shí)驗(yàn)方法，研究了人為源污染物（NO2和SO2）對(duì)生物源污染物（ -蒎烯）光氧化產(chǎn)生SOA的影響規(guī)律。研究發(fā)現(xiàn)，在 -蒎烯低濃度和高濃度情況下，NO2對(duì)SOA的質(zhì)量濃度和數(shù)量濃度均有促進(jìn)作用，這可能是由于隨著NO2光解產(chǎn)生的O3濃度增加，有助于產(chǎn)生更多的O3氧化反應(yīng)產(chǎn)物，從而加快了SOA的成核和生長(zhǎng)；SO2的作用主要是提高了SOA的質(zhì)量濃度，這可能是由于氧化過(guò)程早期形成的粒子對(duì)新形成的氣溶膠有凝并和清除作用。該項(xiàng)研究揭示了蒎烯的光氧化反應(yīng)機(jī)制，為深入研究各種生物源污染物和人為源污染物的相互作用機(jī)制提供了新策略。
相關(guān)研究成果以“Effects of NO2 and SO2 on the secondary organic aerosol formation from beta-pinene photooxidation”為題，發(fā)表在《環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào)》（The Journal of Environmental Sciences）上。該成果的第一作者是大連化物所與大連理工張大煜學(xué)院聯(lián)合培養(yǎng)博士研究生臧翔宇。該工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金﹑大連化物所大連相干光源專(zhuān)項(xiàng)基金等項(xiàng)目的資助。
