近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所催化基礎(chǔ)國家重點實驗室理論催化創(chuàng)新特區(qū)研究組（05T8組）肖建平研究員團(tuán)隊和南京大學(xué)鐘苗研究員團(tuán)隊合作，在二氧化碳轉(zhuǎn)化研究方面取得新進(jìn)展，通過合金化策略增加電化學(xué)還原CO2反應(yīng)中關(guān)鍵中間體的不對稱吸附從而改善C-C耦合活性，最終實現(xiàn)C2+產(chǎn)物法拉第效率達(dá)91 2%，其中乙烯為73 2%。
二氧化碳是一種重要的溫室氣體，對氣候變化的負(fù)面影響不容忽視。電化學(xué)還原CO2制備高附加值化學(xué)品或燃料，是解決環(huán)境和能源可持續(xù)性問題的一種前景方法。但CO2利用效率和還原選擇性控制仍然具有挑戰(zhàn)性。肖建平團(tuán)隊在前期工作中對CO2電化學(xué)還原的反應(yīng)活性和機(jī)理進(jìn)行了系統(tǒng)研究（Nat. Commun.，2020；Nat. Nanotechnol.，2021；Adv. Mater.，2021；Nat. Commun.，2023）。
大連化物所提出電催化二氧化碳到多碳產(chǎn)物高選擇性催化劑的設(shè)計新策略
本工作中，肖建平團(tuán)隊基于自主開發(fā)的圖論和反應(yīng)相圖分析算法（ACS Catal.，2021），根據(jù)全局能量最優(yōu)準(zhǔn)則篩選出活性曲線頂點的CuZn合金催化劑，并預(yù)測其具有增加C2+產(chǎn)物選擇性的潛力。實驗制備的納米多孔Cu0.9Zn0.1高選擇性催化劑在弱酸性（pH=4）電解質(zhì)中C2+單程產(chǎn)率為31 2%，CO2單程利用率超過80%。該催化劑提供了豐富的CuZnZn和CuZnCu位點，具有不對稱的CO吸附能，對于提高CO2的電催化轉(zhuǎn)化至關(guān)重要。研究發(fā)現(xiàn)，CO在鋅上的吸附比銅弱，將CuZn合金化可使表面二元位點具備不對稱的CO吸附能力，從而提高C-C偶聯(lián)反應(yīng)活性，有效促進(jìn)CO2到C2+的還原。
相關(guān)研究以“Accelerating electrochemical CO2 reduction to multi-carbon products via asymmetric intermediate binding at confined nanointerfaces”為題，于近日發(fā)表在《自然—通訊》（Nature Communications）上。以上工作得到國家重點研發(fā)計劃項目的資助。
