近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所氫能與先進材料研究部碳資源小分子與氫能利用研究組研究員孫劍和葛慶杰團隊在合成氣轉(zhuǎn)化制備高附加值化學(xué)品研究方面取得新進展，通過協(xié)同耦合的鐵碳催化劑實現(xiàn)合成氣高選擇性制備高碳醇類化合物。
高碳醇類化合物是重要的化工原料，其可作為化工中間體來生產(chǎn)增塑劑、洗滌劑等高值化學(xué)品，并被廣泛用于燃料、食品、精細化工、醫(yī)藥和能源等領(lǐng)域。
鑒于我國“富煤貧油少氣”的能源結(jié)構(gòu)，開發(fā)以煤為原料，經(jīng)合成氣轉(zhuǎn)化直接合成高碳醇具有原料來源廣泛、原子利用率高等特點，已成為目前最有潛力的合成路線之一。但該過程較低的高碳醇收率使其工業(yè)化應(yīng)用仍面臨挑戰(zhàn)。
大連化物所提出協(xié)同耦合鐵碳催化劑用于合成氣直接合成高碳醇
本工作構(gòu)建了協(xié)同Ca-Fe催化體系，可在溫和條件下實現(xiàn)合成氣高選擇性合成高碳醇，選擇性高達60wt%，優(yōu)于相關(guān)同類文獻報道的結(jié)果。多項表征結(jié)果顯示堿土金屬Ca助劑可促進并調(diào)控表面FexC物種的合成，使Ca-Fe催化劑具有適中的Fe2C/(Fe5C2+Fe3C)比例。其中Fe2C為CO非解離活性位，而Fe5C2和Fe3C為CO解離活性位。兩種位點的適當(dāng)比例有利于平衡Ca-Fe催化劑的CO解離和非解離能力，并促進反應(yīng)的活性物種*CO和*CHx協(xié)同耦合形成*CHx-*CO物種，進而增加高碳醇的選擇性。該工作揭示了Ca助劑在合成氣轉(zhuǎn)化制高碳醇中的重要作用，為高碳醇合成催化劑的設(shè)計提供了新思路。
相關(guān)成果以“Precisely synergistic synthesis of higher alcohols from syngas over iron carbides”為題，于近日發(fā)表在《化學(xué)催化》（Chem Catalysis）上。該工作的第一作者是大連化物所博士研究生徐晶。上述研究工作得到了國家重點研發(fā)項目、國家自然科學(xué)基金、遼寧省興遼英才計劃等項目資助。
