微滴（氣溶膠）是大氣中的顆粒類型之一，是水相物質(zhì)向大氣轉(zhuǎn)移的介質(zhì)和信息載體。微滴（氣溶膠）含有細菌、病毒、脂質(zhì)及酶等微生物，但鮮有關于生物酶活性及其催化機制的研究。微滴化學研究發(fā)現(xiàn)，微滴（氣溶膠）中部分酶的活性比普通本體溶液高1至2個數(shù)量級，而微滴增強酶活性的機制尚不明晰。中國科學院煙臺海岸帶研究所丁家旺與秦偉團隊通過振動斯塔克光譜，確認微滴（氣溶膠）中界面處的過氧化物酶內(nèi)部電場增強，并基于密度泛函理論和分子動力學模擬揭示了微滴（氣溶膠）增強過氧化物酶催化活性及選擇性的機制。
該研究通過辣根過氧化物酶的分子抑制劑-苯并羥肟酸，探測了本體溶液和微滴（氣溶膠）界面處辣根過氧化物酶的內(nèi)部電場，發(fā)現(xiàn)了微滴（氣溶膠）可以增強酶催化反應的反應路徑選擇性和底物選擇性。進一步，該研究通過密度泛函理論和分子動力學模擬，證實了微滴（氣溶膠）界面的超強電場是增強辣根過氧化物酶內(nèi)部電場并影響催化活性和催化選擇性的關鍵機制。該研究明確了微滴（氣溶膠）增強酶活性的機制，并探討了微滴反應器在高靈敏生物分析和高效生物合成的應用。
該研究提出的利用微滴界面高電場調(diào)控酶催化的策略，對于模擬酶、單原子催化劑等催化應用具有借鑒意義。同時，該研究揭示的微滴調(diào)控酶促反應機制有望在環(huán)境分析應用、化學合成、污染物降解、微滴（氣溶膠）環(huán)境地球化學過程研究等領域得到應用。
相關研究成果發(fā)表在《美國化學會志》（JACS）上。研究工作得到國家自然科學基金委員會、中國科學院、山東省等的支持。
基于振動斯塔克光譜探測過氧化物酶內(nèi)部電場
