大連化物所李燦院士研究組利用雙共催化劑發(fā)展了Pt-PdS/CdS三元光催化劑,在可見光照射下,利用Na2S作為犧牲試劑,產(chǎn)氫量子效率達到93%,這是迄今為止報道的光催化產(chǎn)氫最高的量子效率。該工作作為priority communication發(fā)表在近期的《Journal of Catalysis》上(J. Catal., DOI: 10.1016/j.jcat.2009.06.024)。美國C&E News立即進行了a full-page story 的報道。其中,日本東京大學光催化研究專家K. Domen 教授也給予了高度評價,認為該工作提供了一種人工設(shè)計高效光催化劑的方法。這是李燦研究組繼在光催化劑表面異相結(jié)(Angew. Chem. Int. Ed., 120: 1766-1769 2008)和異質(zhì)結(jié)及其光催化制氫性能(J. Am. Chem. Soc., 130: 7176-7177 2008)的研究工作之后在太陽能光催化制氫方面取得的又一進展。
太陽能光催化制氫作為解決能源危機和環(huán)境問題的一個重要途徑,受到世界各國的高度重視。提高可見光區(qū)量子效率是這一領(lǐng)域的研究目標和最大挑戰(zhàn)之一。在光催化過程的兩個半反應(yīng)中(電子還原和空穴氧化),氧化半反應(yīng)被認為是光催化過程的主要瓶頸。李燦團隊通過精心設(shè)計組裝光催化劑,在光催化劑 (CdS) 表面共擔載還原 (Pt) 和氧化 (PdS) 雙組份共催化劑,有效地解決了電子和空穴的分離和傳輸問題,利用犧牲試劑在可見光照射下取得了93%的產(chǎn)氫量子效率,已經(jīng)接近自然界光合作用原初過程的量子效率水平。該工作發(fā)展了一種高效光催化重整硫化氫溶液制氫的技術(shù),由于氧化共催化劑的擔載有效地避免了光催化劑的光腐蝕現(xiàn)象,使該三元催化劑表現(xiàn)出很高的穩(wěn)定性,顯示出重要的工業(yè)應(yīng)用前景。
該工作提出了一種人工模擬光合作用設(shè)計高效光催化劑的思路,即通過分別組裝合適的氧化和還原雙共催化劑在空間上避免光生電荷復合,可以極大地提高光生電荷的分離和傳輸效率,從而大幅提高量子效率。這對發(fā)展太陽能高效光催化劑及光催化制氫和還原CO2過程具有重要指導意義。