近日，中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所碳資源小分子與氫能利用創(chuàng)新特區(qū)研究組孫劍和葛慶杰研究團(tuán)隊(duì)在CO2催化轉(zhuǎn)化領(lǐng)域取得新進(jìn)展，通過(guò)設(shè)計(jì)一種多助劑共存的鐵基催化劑，實(shí)現(xiàn)了CO2加氫高選擇性制取線性a-烯烴。該工作發(fā)表在《自然》（Nature）出版集團(tuán)新刊《通訊-化學(xué)》（Communications Chemistry）雜志上。
大連化物所CO2催化轉(zhuǎn)化研究取得新進(jìn)展
化石能源的大量消耗使溫室氣體CO2的排放量急劇增加，引起全球氣候變暖等日益嚴(yán)峻的環(huán)境問(wèn)題。若能利用CO2為原料，將其直接轉(zhuǎn)化為高附加值的化學(xué)品，不僅可實(shí)現(xiàn)碳減排，還可減輕對(duì)煤、石油等傳統(tǒng)資源的依賴，具有重要意義。然而，二氧化碳的選擇性轉(zhuǎn)化是世界性的難題，制備高選擇性、高穩(wěn)定性的催化劑面臨巨大挑戰(zhàn)。
在前期CO2加氫直接轉(zhuǎn)化制燃料汽油的研究基礎(chǔ)上(Nat. Commun.)，該團(tuán)隊(duì)首次提出了CO2加氫直接轉(zhuǎn)化為高值化學(xué)品線性a-烯烴(LAO)的新路線。線性a-烯烴是一種非常重要且附加值極高的化工原料，被廣泛應(yīng)用于高級(jí)潤(rùn)滑油、聚烯烴等生產(chǎn)領(lǐng)域。但該產(chǎn)品的生產(chǎn)長(zhǎng)期依賴石油，且市場(chǎng)嚴(yán)重供不應(yīng)求。在最新的研究工作中，該團(tuán)隊(duì)通過(guò)設(shè)計(jì)氧化鐵和碳化鐵共存的鐵催化劑，輔以玉米芯中協(xié)同共存的多種電子助劑（K、Mg、Ca等）和結(jié)構(gòu)助劑(Si)，突破了二氧化碳加氫C-O鍵活化和C-C鍵偶聯(lián)的技術(shù)瓶頸，在溫和的反應(yīng)條件下，大幅提升了烯烴及線性a-烯烴的選擇性，CO2單程轉(zhuǎn)化率為31%，烯烴選擇性達(dá)72%，C4-C17的線性a-烯烴在烯烴(C4+)中的比例突破80%。通過(guò)優(yōu)化多活性位及助劑的空間排布，揭示了線性a-烯烴生成的關(guān)鍵控制機(jī)制，且催化劑連續(xù)運(yùn)轉(zhuǎn)保持穩(wěn)定。該工作為利用CO2制取高值化學(xué)品的研究提供了新思路，同時(shí)也為間歇性可再生能源的利用開(kāi)辟了新途徑。
上述研究部分工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金和中國(guó)科學(xué)院青促會(huì)等項(xiàng)目的資助。
