在納米和原子水平上研究酸堿催化是多相催化領(lǐng)域頗具挑戰(zhàn)性的課題，其難點在于既要考慮活性中心的幾何結(jié)構(gòu)和位置，也要考慮活性位點的酸堿強(qiáng)度。日前，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所潔凈能源國家實驗室（籌）生物能源研究部生物能源化學(xué)品研究組研究員王峰團(tuán)隊在多相酸堿催化研究中取得新進(jìn)展，其結(jié)果印證了上述酸堿催化研究中的難點問題。
該研究團(tuán)隊在二氧化鈰穩(wěn)定的釕簇多相催化劑（Ru-clusters/ceria）的研究中發(fā)現(xiàn)，在部分氧化的釕簇（1 nm）與二氧化鈰界面處存在由氧空位與界面氧（
）構(gòu)成的路易斯酸堿對，并在此基礎(chǔ)上首次提出“界面路易斯酸堿對”（interfacial Lewis acid-base pair）的概念（J. Am. Chem. Soc.）。其進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn)，Ru-clusters/ceria催化劑可催化烯烴、CO和胺的三分子反應(yīng)，生成新的C-C、C-N和C=N化學(xué)鍵，從而合成出喹唑啉酮類化合物。該工作現(xiàn)已在線發(fā)表于《德國應(yīng)用化學(xué)》（Angew. Chem. Int. Ed.），并被該刊遴選為熱點文章（Hot Paper）。
大連化物所多相酸堿催化研究取得新進(jìn)展
上述研究認(rèn)為，烯烴、CO和胺的三分子反應(yīng)首先經(jīng)歷烯烴的胺羰基化反應(yīng)生成中間產(chǎn)物酰胺，然后中間產(chǎn)物酰胺在CeO2路易斯酸位點的催化作用下脫去一分子水，得到產(chǎn)物喹唑啉酮類化合物，其分離收率最高可達(dá)99%。由于烯烴的胺羰基化反應(yīng)必須在酸性條件下進(jìn)行，而胺作為堿性分子不利于反應(yīng)的進(jìn)行，因此中間產(chǎn)物酰胺的生成為該反應(yīng)的難點。本研究則克服了這一困難：利用Ru/CeO2中的界面路易斯酸堿對成功實現(xiàn)了對胺的活化解離，在界面氧處原位形成布朗斯特酸（
）。該研究為喹唑啉酮類化合物的合成提供了一條環(huán)境友好的新路徑，也進(jìn)一步擴(kuò)展了“界面路易斯酸堿對”概念的應(yīng)用。
上述研究得到國家自然科學(xué)基金、中國科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項的資助。
