近日,中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所復(fù)雜分子體系反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究組研究員韓克利團(tuán)隊(duì)在全無(wú)機(jī)非鉛鈣鈦礦納米晶體動(dòng)力學(xué)機(jī)理研究方面取得新進(jìn)展。該團(tuán)隊(duì)首次合成出非鉛鋯(Zr)基空位有序雙鈣鈦礦納米晶體,并詳細(xì)討論了其發(fā)光動(dòng)力學(xué)機(jī)理,為開發(fā)新型無(wú)機(jī)熒光粉提供了獨(dú)特的策略。
熱活化延遲熒光(TADF)是一種可獲得較高激子利用率的發(fā)光機(jī)制。在熱能的幫助下,最低激發(fā)三線態(tài)(T1)激子通過(guò)反系間穿越回到最低激發(fā)單線態(tài)(S1)進(jìn)行發(fā)光。熱活化延遲熒光通常在純有機(jī)分子或金屬有機(jī)配合物中比較常見,而在全無(wú)機(jī)膠體納米晶體中鮮有報(bào)道。
大連化物所揭示非鉛鋯基空位有序雙鈣鈦礦納米晶體動(dòng)力學(xué)機(jī)理
近年來(lái),全無(wú)機(jī)CsPbX3型(X=Cl,Br,I)鈣鈦礦納米晶體由于其優(yōu)異的光電性能,引起了廣泛的研究關(guān)注。然而Pb的高毒性和穩(wěn)定性差的問題嚴(yán)重阻礙了它們的實(shí)際應(yīng)用。在該研究工作中,研究人員圍繞自然界中豐富且無(wú)毒的金屬鋯(Zr)元素,通過(guò)熱注射法首次合成出空位有序Cs2ZrBrxCl6-x(0≤x≤1.5)雙鈣鈦礦納米晶體。該納米晶體展現(xiàn)出顏色可調(diào)節(jié)的且有效的光致發(fā)光特性以及良好的穩(wěn)定性。研究人員利用變溫?zé)晒夤庾V和變溫時(shí)間分辨熒光光譜,同時(shí)結(jié)合納秒瞬態(tài)發(fā)射光譜以及泵浦—探測(cè)飛秒時(shí)間分辨光譜等技術(shù),闡明了該晶體熱活化延遲熒光機(jī)制。
相關(guān)研究成果發(fā)表在《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》(Angew. Chem. Int. Ed.)上。該工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金和國(guó)家重點(diǎn)研究與發(fā)展計(jì)劃等項(xiàng)目的資助。