近日，中國科學院大連化學物理研究所大連光源科學研究室袁開軍研究員團隊利用自主研制的極端條件下穩(wěn)態(tài)和瞬態(tài)綜合光譜表征系統(tǒng)，揭示了高壓下Cs2NaBiCl6晶體的發(fā)光機理。
大連化物所利用自主研制的極端條件下穩(wěn)態(tài)和瞬態(tài)綜合光譜表征系統(tǒng)，揭示了高壓下Cs2NaBiCl6晶體的發(fā)光機理
壓力作為一種極端條件可以有效的改變材料內(nèi)部原子間的相互作用，迫使材料的電子結(jié)構(gòu)和光學性質(zhì)發(fā)生改變。研究壓力下材料的光學及超快動力學性質(zhì)有利于深入認識物質(zhì)結(jié)構(gòu)和性質(zhì)之間的關(guān)系。由此，該團隊自主研制了超高壓條件下穩(wěn)態(tài)和瞬態(tài)綜合光譜表征系統(tǒng)，可有效揭示功能材料的能量轉(zhuǎn)移、分子激發(fā)態(tài)超快動力學過程、光電轉(zhuǎn)換等物理機制，此套系統(tǒng)的技術(shù)指標達到國際領(lǐng)先水平。
本工作中，該團隊利用自行研制的高壓原位拉曼、高壓時間分辨熒光和飛秒瞬態(tài)吸收等設(shè)備對Cs2NaBiCl6晶體高壓下的發(fā)光機理進行了研究。研究結(jié)果表明，不發(fā)光的立方相Cs2NaBiCl6在高壓下轉(zhuǎn)變?yōu)樗姆较?，從而?dǎo)致[BiCl6]3-八面體扭曲產(chǎn)生雙發(fā)射的自陷激子熒光。不同壓力下的飛秒瞬態(tài)吸收實驗觀察到Cs2NaBiCl6晶體中暗態(tài)自陷激子和亮態(tài)自陷激子的轉(zhuǎn)變。本工作揭示了Cs2NaBiCl6晶體結(jié)構(gòu)與性質(zhì)之間的關(guān)系，可以為設(shè)計改進無鉛雙鈣鈦礦的性能提供新的思路。
相關(guān)研究成果以“Transformation between the Dark and Bright Self-Trapped Excitons in Lead-Free Double-Perovskite Cs2NaBiCl6 under Pressure”為題發(fā)表在《物理化學快報》（The Journal of Physical Chemistry Letters）上。該工作的第一作者是大連化物所博士研究生蔣舉濤。該工作得到國家自然科學基金委動態(tài)化學前沿研究中心項目、國家自然科學基金項目、中國科學院重點技術(shù)團隊、遼寧省興遼英才等項目的資助。
