中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所復(fù)雜分子體系反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究組副研究員楊斌、研究員韓克利團(tuán)隊(duì)在非鉛鈣鈦礦納米晶自陷激子超快動(dòng)力學(xué)方面的研究工作引起國(guó)內(nèi)外同行的廣泛關(guān)注。近日，該團(tuán)隊(duì)受邀發(fā)表了該工作的前瞻性文章。
鉛基鈣鈦礦納米晶CsPbX3（X：Cl，Br，I）具有發(fā)光量子產(chǎn)率高、光譜易調(diào)諧、光譜線寬窄等優(yōu)點(diǎn)，被廣泛應(yīng)用于發(fā)光、顯示等領(lǐng)域的研究。然而其毒性高、穩(wěn)定性差的缺點(diǎn)阻礙了進(jìn)一步商業(yè)化應(yīng)用。非鉛鈣鈦礦納米晶材料因其無毒和較好的穩(wěn)定性而受到廣泛關(guān)注。不同于鉛基鈣鈦礦基于自由激子窄帶發(fā)射的發(fā)光機(jī)制，非鉛鈣鈦礦納米晶材料往往展現(xiàn)出基于自陷激子（STE）的寬譜發(fā)射的特點(diǎn)。由于自陷激子的形成需要強(qiáng)烈的電-聲耦合效應(yīng)，可導(dǎo)致能量以無輻射躍遷的形式耗散。所以在室溫下，基于自陷激子的發(fā)光過程往往具有較低的發(fā)光效率。深入理解自陷激子的發(fā)光機(jī)制，并實(shí)現(xiàn)發(fā)光性能的有效調(diào)控成為非鉛鈣鈦礦納米晶材料研究的一大挑戰(zhàn)。
文章系統(tǒng)評(píng)述了該團(tuán)隊(duì)與國(guó)內(nèi)外同行在非鉛鈣鈦礦納米晶發(fā)光機(jī)制及自陷激子動(dòng)力學(xué)方面的研究進(jìn)展，通過超快動(dòng)力學(xué)研究，闡明了限制材料輻射躍遷復(fù)合的關(guān)鍵動(dòng)力學(xué)機(jī)制，并以此指導(dǎo)非鉛鈣鈦礦納米晶材料設(shè)計(jì)。文章還討論了基于自陷激子介導(dǎo)的能量轉(zhuǎn)移發(fā)光機(jī)制。此外，基于自陷激子寬譜發(fā)射、發(fā)光壽命長(zhǎng)的特點(diǎn)，文章展望了基于自陷激子的非鉛鈣鈦礦納米晶材料的應(yīng)用和前景，同時(shí)也指出了許多亟待解決的問題。
楊斌和韓克利團(tuán)隊(duì)在自陷激子超快動(dòng)力學(xué)方面取得了系列研究進(jìn)展，包括觀測(cè)到雙鈣鈦礦納米晶激子超快自陷過程（Angew. Chem. Int. Ed.，2019）、基于能帶工程的自陷激子調(diào)控策略（Sci. Bull.，2020）、自陷激子介導(dǎo)的延遲熒光機(jī)制（Angew. Chem. Int. Ed.，2020）、以及基于自陷激子的能量轉(zhuǎn)移發(fā)光機(jī)制及新應(yīng)用（Adv. Mater.，2021）等，為深入理解非鉛鈣鈦礦納米晶載流子動(dòng)力學(xué)提供了新的見解。
相關(guān)工作以“Ultrafast Dynamics of Self-Trapped Excitons in Lead-Free Perovskite Nanocrystals”為題，于近日發(fā)表在《物理化學(xué)快報(bào)》（J. Phys. Chem. Lett.）上。上述工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金委人工光合成基礎(chǔ)科學(xué)中心項(xiàng)目、國(guó)家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目、中科院青促會(huì)等項(xiàng)目的資助。
