近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所生物分子結(jié)構(gòu)表征新方法研究組研究員方軍、基元反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究組研究員肖春雷、催化反應(yīng)化學(xué)研究組研究員李杲等合作，采用193nm脈沖紫外激光解離—質(zhì)譜裝置，實(shí)現(xiàn)了有機(jī)配體保護(hù)金團(tuán)簇前體高效氣相解離生成400余種不同尺寸、組成和電荷價(jià)態(tài)金納米團(tuán)簇，并對(duì)其穩(wěn)定性和化學(xué)性質(zhì)進(jìn)行了高通量原位質(zhì)譜表征。
金屬納米團(tuán)簇具有離散電子結(jié)構(gòu)和類分子性質(zhì)，被廣泛認(rèn)為是金屬原子和金屬材料之間的過渡相。近年來，外周有機(jī)配體保護(hù)的金納米團(tuán)簇材料的合成方法發(fā)展迅速，并在光化學(xué)、催化、化學(xué)傳感、藥物輸送和生物成像等跨學(xué)科研究領(lǐng)域廣泛應(yīng)用。金屬團(tuán)簇的化學(xué)性質(zhì)取決于其尺寸、組成及幾何和電子結(jié)構(gòu)，無法通過已知團(tuán)簇性質(zhì)進(jìn)行理論推測(cè)。制備具有不同尺寸、結(jié)構(gòu)的金屬納米團(tuán)簇并對(duì)其化學(xué)性質(zhì)進(jìn)行高通量表征具有挑戰(zhàn)。
大連化物所提出紫外激光解離生成金納米團(tuán)簇及原位質(zhì)譜表征新方法
本工作中，科研人員采用193nm脈沖紫外激光解離—質(zhì)譜裝置實(shí)現(xiàn)了有機(jī)配體保護(hù)金團(tuán)簇前體的高效氣相解離；發(fā)現(xiàn)193nm激光可以在單脈沖5ns內(nèi)實(shí)現(xiàn)外周保護(hù)配體的有效剝離，并且可誘導(dǎo)內(nèi)部金屬團(tuán)簇核發(fā)生充分碎裂，從而生成400多個(gè)Au納米團(tuán)簇，包括不同尺寸（1至142個(gè)Au原子），多種電荷（1+，2+，3+）、S/P摻雜和Ag合金團(tuán)簇。此外，研究人員進(jìn)一步采用Orbitrap高分辨質(zhì)譜檢測(cè)器對(duì)不同Au團(tuán)簇的穩(wěn)定性、相對(duì)豐度、對(duì)CO和C2H2化學(xué)吸附性質(zhì)等進(jìn)行了高通量同時(shí)原位質(zhì)譜表征，相關(guān)結(jié)果為新型功能性金屬納米團(tuán)簇的發(fā)現(xiàn)和活性研究提供了新平臺(tái)。
王方軍團(tuán)隊(duì)和肖春雷團(tuán)隊(duì)通過交叉學(xué)科聯(lián)合攻關(guān)，在大連相干光源搭建了193nm準(zhǔn)分子激光解離—高分辨質(zhì)譜裝置。在前期工作中還實(shí)現(xiàn)了配體保護(hù)Pt團(tuán)簇高效光解離和單原子Pt+離子催化烷烴轉(zhuǎn)化機(jī)制研究（J. Phys. Chem. Lett.，2020）。
相關(guān)研究成果以“In-situ Generation and Global Property Profiling of Metal Nanoclusters by Ultraviolet Laser Dissociation-mass Spectrometry”為題，于近日發(fā)表在SCIENCE CHINA Chemistry。
