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科技進(jìn)展
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  近日,中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所分子探針與熒光成像研究組研究員徐兆超團(tuán)隊(duì)實(shí)現(xiàn)了對(duì)熒光分子自組裝體在2nm尺度的超分辨熒光成像,發(fā)現(xiàn)了基于分子間弱相互作用的結(jié)構(gòu)演變和動(dòng)態(tài)組裝過程,為超分辨成像空間分辨率迫近1nm、聚集發(fā)光材料的發(fā)光機(jī)理研究、組裝體結(jié)構(gòu)—功能的解析提供了新思路。
  分子自組裝是物質(zhì)世界功能衍生和生命力發(fā)揮的重要手段。通過自組裝,結(jié)構(gòu)單元(原子/分子、分子集團(tuán)、納米尺度聚集體、納米材料等)借助分子間弱相互作用,可以自發(fā)形成穩(wěn)定的、具有特定結(jié)構(gòu)和功能的、主要以非共價(jià)鍵結(jié)合的聚集體系。然而,由于自組裝體內(nèi)分子間相互作用的高度動(dòng)態(tài)性和介尺度分辨難題,分子組裝體的原位組裝過程揭示和動(dòng)態(tài)結(jié)構(gòu)解析一直是一個(gè)挑戰(zhàn)。

  本工作中,徐兆超團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)單一熒光染料分子自發(fā)形成組裝體,由于分子間弱相互作用在時(shí)空尺度上存在差異性和動(dòng)態(tài)屬性,組裝體內(nèi)部分子表現(xiàn)出時(shí)空依賴的發(fā)光特性,這種組裝單元的發(fā)光異質(zhì)性使得組裝體在介尺度上表現(xiàn)出獨(dú)特的納米尺度結(jié)構(gòu)演變過程。團(tuán)隊(duì)通過單分子定位顯微鏡(SMLM)熒光成像,對(duì)熒光自組裝體內(nèi)部結(jié)構(gòu)中的最小發(fā)光單元定位,分辨率最高可達(dá)2.8 nm;通過三維成像,發(fā)現(xiàn)了組裝體內(nèi)部所形成的發(fā)光單元的空間分布具有異質(zhì)和動(dòng)態(tài)屬性;進(jìn)一步,通過長(zhǎng)時(shí)間超分辨動(dòng)態(tài)成像,監(jiān)測(cè)了受染料分子結(jié)構(gòu)調(diào)控的不同形態(tài)組裝體原位生長(zhǎng)過程,計(jì)算出不同組裝體在不同階段的生長(zhǎng)速率。

     
  大連化物所發(fā)現(xiàn)熒光自組裝體納米尺度結(jié)構(gòu)演變和生長(zhǎng)動(dòng)態(tài)

  徐兆超團(tuán)隊(duì)聚焦于發(fā)展新型熒光染料,近年來(lái)在染料分子發(fā)光機(jī)理、細(xì)胞器功能分子熒光標(biāo)記和基于單分子的超分辨熒光成像方面取得了系列進(jìn)展(Chem. Sci.,2019;Angew. Chem. Int. Ed.,2020;Angew. Chem. Int. Ed.,2021;Angew. Chem. Int. Ed.,2022),主要開展利用染料結(jié)構(gòu)受微環(huán)境影響而產(chǎn)生的熒光閃爍性能,實(shí)現(xiàn)對(duì)共價(jià)標(biāo)記目標(biāo)的超分辨結(jié)構(gòu)解析。

  相關(guān)研究成果以“In Situ Real-time Nanoscale Resolution of Structural Evolution and Dynamics of Fluorescent Self-assemblies by Super-Resolution Imaging”為題,于近日發(fā)表在《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》(Angew. Chem. Int. Ed.)上。該工作的第一作者為1818組喬慶龍副研究員,以上研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金、大連化物所創(chuàng)新基金等項(xiàng)目的資助。

  文章鏈接:https://doi.org/10.1002/anie.202208678 

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