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科技進(jìn)展
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繼2008年在英國ChemComm發(fā)表特寫論文(Feature Article)后,受美國化學(xué)會(huì)《化學(xué)研究報(bào)告》(Accounts of Chemical Research)邀請(qǐng),中科院大連化學(xué)物理研究所潘秀蓮研究員和包信和院士等近日撰寫綜述文章,詳細(xì)報(bào)道在限域催化領(lǐng)域研究最新進(jìn)展,完整詮釋由該研究組發(fā)展起來的納米限域催化新概念(Acc. Chem. Res. DOI 10.1021/ar100160t)。

碳納米管可認(rèn)為是石墨烯片層按一定規(guī)則卷曲形成納米級(jí)管狀結(jié)構(gòu)的孔材料,是自上世紀(jì)90年代以來被廣泛研究的碳材料家族中的重要成員。由于構(gòu)成碳納米管管壁的石墨片層具有一定的曲率,致使大 鍵發(fā)生畸變,管內(nèi)外電子分布發(fā)生變化,管壁附近的電荷發(fā)生分離,從而形成了一種由管內(nèi)指向管外的表觀靜電場。包信和院士帶領(lǐng)的研究小組,在大量系統(tǒng)、深入的實(shí)驗(yàn)和理論研究基礎(chǔ)上,發(fā)明了一系列在管徑小于10nm的多壁和單雙壁碳納米管內(nèi)高效組裝納米金屬和金屬氧化物催化劑的新技術(shù),并從理論和實(shí)驗(yàn)上充分證實(shí)了管腔不僅可以從幾何上控制金屬顆粒尺度,獲得和穩(wěn)定高分散的納米催化劑粒子;而且納米碳管管壁的卷曲結(jié)構(gòu)導(dǎo)致的管腔內(nèi)電子環(huán)境畸變,一方面改變了反應(yīng)分子和產(chǎn)物在管道內(nèi)的吸附和擴(kuò)散行為,更重要的是修飾了限域在管腔內(nèi)的催化劑納米粒子的電子特性以及相關(guān)的催化性能。近年來,這些概念在該研究組和國內(nèi)外其他研究組包括合成氣催化轉(zhuǎn)化制液體燃料、乙醇合成、低碳烯烴合成、氨合成、氨分解、碳?xì)浠衔锏倪x擇加氫、燃料電池電催化以及選擇氧化反應(yīng)等一系列催化體系中得到了初步驗(yàn)證。該研究小組的部分結(jié)果相繼發(fā)表在Nature Materials, Journal of American Chemical Society和Energy & Environmental Science等相關(guān)刊物,并先后申報(bào)多件發(fā)明專利,初步形成了一個(gè)較為完整的概念體系,被國際同行評(píng)價(jià)為 “一個(gè)非常重要的發(fā)現(xiàn),應(yīng)該具有普遍意義和廣泛應(yīng)用”,“這個(gè)概念為調(diào)變金屬催化劑的反應(yīng)性能提供了一條新途徑,而且這種作用可能推廣并應(yīng)用于更多的反應(yīng)體系中”。

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