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科技進(jìn)展
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  近日,大連化物所催化基礎(chǔ)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室二維材料與能源小分子轉(zhuǎn)化創(chuàng)新特區(qū)研究組(05T6組)鄧德會(huì)研究員團(tuán)隊(duì)在酸性電解水析氫(HER)催化劑研究中取得新進(jìn)展,基于二維硫化鉬(MoS2)的三原子層結(jié)構(gòu)特性,將Co和Se分別限域在其內(nèi)層和表層晶格中,實(shí)現(xiàn)了Co/Se“里應(yīng)外合”協(xié)同調(diào)控MoS2的催化性能,顯著提升了其在催化酸性HER中的活性和穩(wěn)定性。該工作為深入挖掘MoS2的催化析氫潛力以及設(shè)計(jì)廉價(jià)、高效HER催化劑提供了新思路。

  MoS2是一種地球儲(chǔ)量豐富且具有獨(dú)特的幾何和電子結(jié)構(gòu)的二維材料,在電催化HER中表現(xiàn)出較好的催化性能,具有替代貴金屬鉑基催化劑的潛力。然而,常規(guī)MoS2只在其邊緣硫位點(diǎn)上顯示一定的催化HER活性,而大量的處于二維面內(nèi)的硫原子卻是惰性的且未被充分利用。此外,邊結(jié)構(gòu)的低穩(wěn)定性也限制了MoS2的催化性能。調(diào)控激發(fā)面內(nèi)硫原子的活性、增加活性邊結(jié)構(gòu)數(shù)量并同時(shí)提高整體結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性,是最大化提高其HER催化性能的有效途徑,然而卻極具挑戰(zhàn)。

  

  該團(tuán)隊(duì)前期在國(guó)際上率先提出并實(shí)現(xiàn)通過(guò)MoS2晶格限域金屬雜原子來(lái)調(diào)控面內(nèi)惰性硫原子的催化活性(Energy Environ. Sci.,2015,8,1594)。該策略能夠有效提高M(jìn)oS2的面內(nèi)HER活性,但也不可避免地過(guò)度活化邊結(jié)構(gòu),導(dǎo)致邊結(jié)構(gòu)硫位點(diǎn)吸附氫過(guò)強(qiáng)。該團(tuán)隊(duì)最新的研究發(fā)現(xiàn),將Co和Se分別限域在MoS2三原子層的內(nèi)層和表層晶格中(分別替代Mo和S),能夠同時(shí)實(shí)現(xiàn)面內(nèi)和邊活性的調(diào)控優(yōu)化以及結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性的提高。該催化劑顯示了優(yōu)異的酸性HER催化性能:其在1000 mA cm-2的大電流密度下的過(guò)電位僅為382 mV,顯著低于商業(yè)化Pt/C催化劑的671 mV,且能夠穩(wěn)定保持360 h而無(wú)明顯的活性衰減,這超過(guò)了目前已報(bào)道的異質(zhì)原子摻雜MoS2催化劑的HER性能。密度泛函理論研究發(fā)現(xiàn),內(nèi)層限域的Co可以激發(fā)面內(nèi)惰性硫的活性,而表層限域的Se則提供了一種穩(wěn)定化效應(yīng),兩者協(xié)同“里應(yīng)外合”,一方面適度減弱了活性位點(diǎn)的氫吸附強(qiáng)度(吸附能更接近0 eV),降低了過(guò)電位;另一方面提高了摻雜結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性,從而促進(jìn)了面內(nèi)和邊活性位點(diǎn)的大量形成。

  鄧德會(huì)團(tuán)隊(duì)長(zhǎng)期聚焦二維催化材料的表界面調(diào)控研究,已在二維材料電解水催化劑方面取得系列研究進(jìn)展(Adv. Mater.,2020,32,1908126;Angew. Chem. Int. Ed. ,2020,59,10502;Nano Energy,2020,72,104700;Nano Energy,2019,61,611;Chem. Rev.,2019,119,1806;Nano Energy,2018,52,494;Nat. Commun.,2017,8,14430;Nat. Nanotechnol.,2016,11,218;Energy Environ. Sci.,2016,9,123;Angew. Chem. Int. Ed.,2015,54,2100;Energy Environ. Sci.,2015,8,1594;Energy Environ. Sci.,2014,7,1919;發(fā)明專利10余件)。在此基礎(chǔ)上,該團(tuán)隊(duì)近期成功研制了基于非貴金屬整體式催化劑電極的便攜式氫氧儀,并實(shí)現(xiàn)量產(chǎn),已獲得中國(guó)GB、歐盟RoHS、歐盟CE和美國(guó)FDA認(rèn)證,可在亞洲、歐洲及美洲等國(guó)家市場(chǎng)流通。本研究的發(fā)現(xiàn)也為便攜式氫氧儀催化劑電極的優(yōu)化升級(jí)提供重要借鑒。

  相關(guān)研究成果發(fā)表在《自然-通訊》(Nature Communications)上。上述工作得到了國(guó)家科技部重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目,國(guó)家自然科學(xué)基金基礎(chǔ)科學(xué)中心項(xiàng)目、重大項(xiàng)目,中科院前沿科學(xué)重點(diǎn)研究項(xiàng)目,中科院潔凈能源創(chuàng)新研究院合作基金項(xiàng)目,教育部能源材料化學(xué)協(xié)同創(chuàng)新中心(2011.iChEM)的資助。

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